钛硅分子筛的合成及其催化丙烯环氧化反应研究
钛硅分子筛催化丙烯环氧化合成环氧丙烷反应具有反应条件温和、使用H2O2水溶液作氧化剂、反应速度快、选择性高、过程无污染等优点。作为潜在的取代传统工艺的绿色工艺,它得到了人们的广泛关注和深入研究。
本研究使用正硅酸乙酯、钛酸丁酯为原料,以自制四丙基氢氧化铵为模板剂合成了TS-1,通过XRD、XPS、FT-IR.、UV-Vis、SEM、TGA、BET等技术对TS-1的结构和形貌进行分析表征,并研究其催化丙烯环氧化反应,考察了所合成TS-1样品的催化性能。首先,以甲醇为溶剂,通过加入反应添加剂(如碳酸钠、氯化钠、醋酸铵等)中和钛硅分子筛上的酸性位,改变反应体系酸碱环境,显著提高了催化丙烯环氧化反应的性能,双氧水转化率保持在98.0％左右,环氧丙烷选择性由84.1％提高至97.7％。其次,在不同的条件下,利用水热法合成了TS-1,重点对SiO2／TiO2摩尔比,C／TPAOH摩尔比,Br／TPAOH摩尔比,TPAOH／SiO2摩尔比等四个因素对TS-1物化性质、催化性能的影响进行了系统研究。结果表明:siO2／TiO2为70时钛均以骨架钛的形式存在,催化丙烯环氧化反应的性能比较好,双氧水转化率保持在98.0％左右,环氧丙烷选择性为91.8％；模板剂中加入微量的C可抑制非骨架钛的形成,提高催化剂性能,双氧水转化率保持在98.0％左右,环氧丙烷选择性由84.1％提高至97.7％；模板剂中加入微量的Br-,不利于催化剂性能的提高；模板剂含量增多,钛硅分子筛粒径由200 nm减小到100 nm,但对催化丙烯环氧化反应的性能影响较小。
丙烯合成;催化过程;氧化反应;钛硅分子筛
天津大学
硕士
化学工艺
王亚权
2010
中文
TQ221.212;TQ203.2
110
2011-08-03（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）