铜掺杂的Mn-Ce-O固溶体催化剂用于甲醛催化燃烧的性能研究
本文分别采用共沉淀法和浸渍法制备了铜掺杂的Mn-Ce-O系列复合氧化物及其负载钯催化剂，以室内空气中的挥发性有机化合物(VOCs)-甲醛作为分子探针，通过XRD、Raman和H2-TPR等表征技术手段，系统研究了该类催化剂用于甲醛污染物净化的催化燃烧性能。实验结果表明，当Mn:Ce的摩尔比为2：8时，Mn-Ce-O复合氧化物体系中仅出现CeO2萤石(CaF2)型物相，此时催化剂对甲醛催化燃烧的氧化活性也最高。锰的加入使Ce-O的拉曼峰向高波数方向移动，说明Mn-Ce间存在着较强的相互作用，这与两者形成复合氧化物Mn-Ce-O固溶体密切相关。在铜掺杂的Mn-Ce-O复合氧化物中，催化剂的制备方法是影响其催化燃烧活性的主要原因。实验发现，共沉淀法制备的催化剂中CuO的分散度高于浸渍法，并以非晶相形态存在，催化活性也明显高于浸渍法制备的催化剂。铜的添加量为5.0wt.％CuO时，催化活性最好。在CuO的分散阈值（5.0wt.％）以下时，催化剂对甲醛的催化燃烧活性随着铜掺入量的增加而提高；超过分散阈值，CuO添加量的继续增加反而不利于活性。对于铜掺杂的Mn-Ce-O复合氧化物，离子半径小于Ce4+的部分Cu2+和Mn3+同样可进入CeO2的品格中，生成与CeO2萤石(CaF2)型相似结构的复合氧化物Cu-Mn-Ce-O三元固溶体。实验结果表明，Cu-Mn-Ce-O复合氧化物催化剂的催化燃烧氧化活性与其还原性能呈现顺变对应关系，Cu-Mn-Ce-O三元固溶体的形成和高分散、非晶态的CuO是促进复合氧化物固溶体催化剂催化燃烧活性的主要因素。在钯负载的Cu-Mn-Ce-O复合氧化物催化剂中，PdO主要是以非晶态形式高度分散于催化剂表面上。催化剂的高活性与其表面高分散、非晶态的PdO和CuO以及Pd-Cu-Mn-Ce间的协同相互作用密切相关。
甲醛燃烧;钯催化剂;复合氧化物;氧化活性
浙江大学
硕士
物理化学
楼辉;陈平
2010
中文
O643.21;O643.36
71
2011-08-03（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）