高温钙基CO<,2>吸收剂的锆改性研究
氢是一种理想的能源载体，在清洁燃料领域具有重要的意义。甲烷水蒸汽重整制氢工艺是制氢的重要途径，二氧化碳吸收是强化该制氢过程的重要手段，而二氧化碳吸收剂性能将直接影响制氢工艺的优劣。本文对氧化钙基二氧化碳吸收剂进行氧化锆负载改性，并考察其吸收性能。
本文通过负载氧化锆，对氧化钙基高温CO2吸收剂进行改性，制得CaO-ZrO2粉体的前驱体，然后再经高温煅烧，即得到经锆改性后的吸收剂。实验采用XRD、SEM及热重分析仪对吸收剂进行测试表征，考察了不同制备方法和制备条件(前驱体、颗粒粒径、Zr/Ca比例等)对吸收剂的锆改性效果，研究得到如下结论：采用化学沉淀法制备的锆改性吸收剂，吸收剂颗粒粒径减小，降低了二氧化碳气体向吸收剂内部扩散的阻力；颗粒粒径为120～160目的吸收剂可降低吸收反应过程中的孔堵塞；当Zr/Ca=1/40时，吸收剂中掺杂ZrO2形成了良好的介孔结构，可缓解氧化钙在高温下的烧结和破碎程度，提高吸收剂的循环热稳定性。
实验采用直径为φ34mm固定床反应器对经锆改性的吸收剂进行高温CO2吸收及煅烧再生性能的测试和评价，考察碳酸化操作条件(碳酸化反应及再生时间、碳酸化温度、再生温度、CO2分压等)对二氧化碳吸收转化率的影响。测试结果表明，化学沉淀法制备的锆改性吸收剂，当Zr/Ca=1/40，颗粒粒径为120～160目时，CO2分压为30％，碳酸化温度为650℃，反应时间30 min，再生温度为800℃，再生时间30 min反应条件下，最大吸收转化率达到82.6％，且在10次循环吸收反应后仍保持较高的碳酸化转化率73.6％。
经锆改性的吸收剂，具有良好的内部孔隙结构，在高温下达到较高的CO2吸收率，再生温度降低维持了吸收剂的循环热稳定性，对CO2的吸收具有较大的潜力，为强化甲烷水蒸气重整制氢工艺的可行性研究提供了基础。
二氧化碳;钙基吸收剂;二氧化锆;清洁燃料;甲烷水蒸汽重整制氢
北京化工大学
硕士
环境科学与工程
王京刚
2010
中文
TQ116.2;TQ028.14
52
2010-08-30（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）