蜂窝堇青石基CuO/Al<,2>O<,3>催化剂活性及稳定性研究
煤炭是我国的主要一次能源，燃煤烟气NOx(硝)的年排放增长很快，对生态环境和人体健康都造成了很大的危害。我国在烟气脱硝技术的应用方面还处于起步阶段，仅处于进口技术的示范阶段，开发自主知识产权的、经济有效的燃煤烟气NOx排放控制技术是我国急待解决的重要问题。目前国外用于工业烟气脱硝的主流技术是选择性催化还原(SCR)，主要采用蜂窝结构的V2O5/TiO2催化剂，用氨(NH3)还原硝，适宜温度为350-450℃，NO转化率达90％以上，但催化剂成本较高。开发新型廉价催化剂体系以取代蜂窝V2O5/TiO2催化剂是自主知识产权的烟气脱硝技术研发的重要方向之一。大量研究表明，CuO/Al2O3催化剂相对廉价，在350-450℃具有高的同时脱硫、脱硝活性，单独用于脱硝时，SO2的吸附还能抑制NH3的过度氧化，促进脱硝；以廉价、热稳定性高的蜂窝堇青石为载体，涂敷Al2O3后担载CuO制得蜂窝CuO/Al2O3/堇青石催化剂，在350-450℃也具有高的烟气脱硝活性；且Al2O3涂敷方法的优化可进一步提高CuO/Al2O3/堇青石催化剂的脱硝活性和稳定性。显然，深入进行蜂窝CuO/Al2O3/堇青石催化剂的构效关系研究非常必要。
本文研究了蜂窝堇青石基CuO/Al2O3催化剂的脱硝行为，通过对影响催化剂脱硝活性的影响因素的研究，首先制取具有高的脱硝活性的催化剂，并在与已广泛工业应用的V2O5/TiO2催化剂进行对比后，着重考察了催化剂的寿命，既催化剂的稳定性。得出以下主要结论：
(1)使用涂有Al2O3(部分还涂有CeO2)的工业蜂窝堇青石作为载体，担载少量CuO并硫化，可以制得高活性的蜂窝状烟气脱硝催化剂，在空速为1700h-1和温度为350-450℃时脱硝率达95％左右。适宜的活性组分前驱体溶液的浓度为1％-2％，担载方法采用等体积担载法；
(2)助剂CeO2的加入不会降低蜂窝堇青石基CuO/Al2O3催化剂的脱硝活性，但CeO2的二次加入(既在载CeO2的堇青石载体上再担载一定量的CeO2)会使高温区催化剂的脱硝活性变差，Al2O3、CeO2一起混合涂覆于堇青石之上的工业涂铈法比实验室浸渍载铈法要好；
(3)蜂窝堇青石基CuO/Al2O3催化剂，无论是与蜂窝堇青石基V2O5/TiO2催化剂相比还是与工业V2O5/TiO2催化剂相比，都体现了良好的脱硝行为，具有工业化应用的潜质；
(4)蜂窝堇青石基CuO/Al2O3催化剂的稳定性受助剂的影响比较显著，助剂CeO2的存在可以使催化剂在短时间内脱硝率达到稳态；
(5)蜂窝堇青石基CuO/Al2O3催化剂的稳定性受空速的影响，对于含有CeO2的催化剂，不同空速时，达到稳定状态所需时间不同，稳定后的脱硝率也有较大差异。
蜂窝堇青石;催化剂活性;燃煤烟气脱硝;构效关系
北京化工大学
硕士
化学工程与技术
刘振宇;刘清雅
2010
中文
X701.7;O643.36
59
2010-08-30（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）