低温抗毒性SCR催化剂的制备和性能研究
低温（<250℃）选择性催化还原（SCR）催化剂的使用能降低锅炉烟气氮氧化物被还原时的温度，这使得在工艺上能够将SCR装置布置在除尘器、甚至脱硫段之后，从而大大减轻烟尘对催化剂的磨损，以延长催化剂寿命，因此研发高活性高抗毒性的低温SCR催化剂具有重要的经济和实际意义。
实验中，用柠檬酸配位燃烧法制备了尖晶石复合金属氧化物MnCo2O4，并使用X射线衍射仪、傅立叶红外分析仪对其进行了表征，在固定床反应器中考查了该催化剂的催化氧化、还原NO的性能、以及SO2的影响；结果表明：所制备的MnCo2O4催化剂呈现典型的尖晶石结构，在300℃，空速20000 h-1时，NO氧化率可以达到30%，而NH3催化还原NO的效率可达99．5%，但SO2对其还原性能有明显影响。
选择钛硅复合氧化物为催化剂载体，前驱体引入硫酸化处理工艺，以铜钒为主要活性组分，构建了V-Cu/TiO2-SiO2催化体系，并制备了多种组成比例的催化剂。实验中，采用BET、SEM-EDS、XRD、XPS和FT-IR等手段对催化剂进行了表征，并考查了载体组成、钒负载量、铜负载量及形态、硫酸化操作等对催化剂活性的影响，以及催化剂对SO2和H2O的耐受能力和催化剂中毒后的再生能力。实验结果表明：在TiO2中添加一定量的SiO2可以显著增加载体的比表面积，但仅在SiO2含量介于10-20%（摩尔比例）之间时，催化剂表现出最高活性。催化剂表面钒氧化物的负载量是催化剂活性最显著的影响因素。在实验条件下，钒氧化物负载量为5wt%时，NO转化率在175℃已经达到90%以上。在V2O5/TiO2-SiO2表面进一步负载CuSO4会抑制催化剂活性，但进一步负载一定量的CuO则会对催化剂活性有促进作用。CuO/V2O5摩尔比为6时，170℃温度下方的催化剂活性得到显著提升，160℃时可经达到90%。受SO2和H2O的影响，该催化剂会渐渐失活，但热处理之后可以再生。
添加助剂可进一步提高V-Cu/TiO2-SiO2的低温活性及低温抗中毒能力。实验研究发现Ce氧化物助剂的加入，可增大V-Cu/TiO2-SiO2的低温活性；而助剂W可使其抗硫中毒性能有所提高。当反应气中含600ppm SO2和10%水汽时，245℃时还原NO转化效率保持在90%以上。
催化剂;催化还原;硫酸化;锅炉烟气;抗毒性
北京化工大学
硕士
环境工程
王京刚;童华
2009
中文
X701.3
62
2010-01-19（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）