高级氧化技术处理难降解有机废水的研究
本文系统地研究了负载型纳米TiO<,2>光催化氧化法和Fenton氧化法降解偶氮类染料橙黄G、活性艳红X-3B、酸性黑1及硝基苯胺废水的性能和操作条件，并对Fenton氧化法降解对硝基苯胺的动力学进行了分析，从而为难降解有机废水的治理提供了理论依据。研究结果表明：
1．负载型纳米TiO<,2>/AC对偶氮染料的光催化降解研究：采用溶胶-凝胶-浸渍-焙烧法制备出了负载型纳米TiO<,2>/AC光催化剂(负载的TiO<,2>晶型为锐钛矿型、理论粒径为7-10 nm、负载量为10wt．％(质量分数)左右)，分别对典型的偶氮类染料橙黄G、活性艳红X-3B模拟废水进行了光催化降解研究。在橙黄G、活性艳红X-3B进水浓度分别为25 mg L<'-1>和50 mg L<'-1>、pH值为2.0、TiO<,2>/AC投加量为12 g L<'-1>、H<,2>O<,2>投加量为2 ml L<'-1>的条件下，光催化降解60 min后2种染料的降解率分别达到99.71％和97.12％，反应180 min后的TOC去除率分别达到81.54％和81.99％；反应后TiO<,2>/AC催化剂的回收率大于95％，经焙烧再生后对橙黄G反应60 min的光催化降解率仍高达95.93％；有效地克服了TiO<,2>粉体催化剂易流失、难分离回收的弊端。
2．超声强化低铁Fenton对偶氮染料的降解特性研究：采用US/Fenton([Fe<'2+>]<3 mg L<'-1>)法对偶氮染料酸性黑l废水进行了降解研究。超声对低铁Fenton体系的氧化能力具有明显的强化作用；降解反应最佳的pH值为3.0；适量增大H<,2>O<,2>和Fe<'2+>投加量有助于提高染料的降解率；最优条件下反应30 min后酸性黑1的降解率能够达到98.83％。常见阴离子对染料的降解影响大小顺序依次为：SO<,3><'2->>CH<,3>COO<'->>Cl<'->>CO<,3><'2->>HCO<,3><'->>SO<,4><'2->>NO<,3><'->；酸性黑1降解过程中，分子中的-N=N-首先被破坏，而苯环和萘环的降解相对较慢。
3．太阳光助低铁Fenton氧化法处理对硝基苯胺(PNA)废水的研究：采用太阳光助低铁Fenton氧化法处理PNA废水，并与低铁Fenton氧化法进行了对比。在H<,2>O<,2>投加量为10 mM、Fe<'2+>投加量为0.05 mM、溶液的pH值为3.0、处理温度为20℃、PNA浓度为0.072-0.217 mM条件下，太阳光助Fenton氧化法处理30min后PNA的降解率可达到98％，而Fenton氧化法处理60min后。PNA的降解率仅达到93％，表明太阳光助能够有效提高Fenton体系的氧化降解能力。PNA降解过程中，分子中苯环的共轭结构被4．Fenton氧化法降解对硝基苯胺的动力学研究：PNA的降解符合假一级动力学方程。PNA的降解速率常数k<,ap>：(1) pH为3.0时，k<,ap>值达到最大；(2) 随着J<,2>O<,2>和Fe<'2+>投加量的增大，k<,ap>值呈增大趋势，但过高的H<,2>O<,2>投加量会引起k<,ap>值的减小；(3)随着PNA起始浓度的增大，k<,ap>值呈减小趋势；(4) 随着温度的升高，k<,ap>值增幅较大。Fenton氧化法降解PNA反应的活化能E(实验值)为53.96 kJ mol<'-1>。
有机废水;偶氮染料;高级氧化处理;降解动力学
河南师范大学
硕士
环境科学
孙剑辉
2007
中文
X703.1
69
2007-09-21（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）