粉煤灰制备沸石CHA及其气体吸附性能的研究
自从煤成为主要能源被大规模的使用以来，就伴随着大量的粉煤灰的排放。粉煤灰的排放和堆积造成了严重的环境问题。同时，工业革命以来，随着化石燃料大量消耗，大气中以CO2为主的温室气体的含量急剧增长，这也导致了一系列的全球气候变暖和生态环境问题。随着改革开放和现代化建设的不断推进，我国成为世界第二大能源生产和消费国，目前我国CO2的排放量约占世界的10％，CO2减排也已成为全国乃至全球的焦点。故利用廉价固体废弃物粉煤灰合成菱沸石并将其用于工业废气中CO2的捕集，具有重要意义。 本文以粉煤灰为原料，添加SiO2为硅源，采用碱熔融水热合成法成功制备出结晶度和纯度都很高的菱沸石，并用实验验证了合成样品具有很好的CO2吸附效果和CO2/N2的分离效果。 首先，本论文以工业固体废弃物粉煤灰为原料，采用碱熔融水热合成法制备菱沸石。碱融可以使粉煤灰中的惰性组分充分分解，从而使粉煤灰得到充分活化。添加硅源SiO2后合成的菱沸石的结晶度有了明显的提高，从原来的60％提高到71％。在大量实验的基础上，通过改变煅烧温度、煅烧时间、硅铝比、液固比、碱灰比、晶化温度和晶化时间来研究其对合成样品的影响，通过X射线衍射仪来对样品进行检测，从而确定合成菱沸石的最优条件。通过反复的实验测试，得出碱熔融水热合成法制备菱沸石的最优条件为:煅烧温度为650℃，煅烧时间为60min，硅铝比(SiO2/Al2O3)为2，碱灰比为2，液固比为4，晶化温度为90℃，晶化时间为4d。在此条件下合成的菱沸石纯度最高且结晶度最大，为74％，并对该工艺进行经济性分析，结果表明该工艺具有良好的经济效益。 其次，对在最优条件下合成的菱沸石进行元素分析、XRD分析、扫描电镜分析、红外分析和热重分析，测试结果表明成功制备了高纯的菱沸石、产物呈典型的菱沸石形貌并具有良好的热稳定性。 最后，使用热重分析仪对在最优条件下合成的菱沸石进行气体吸附性能测试，分别研究气体种类和吸附温度对其吸附量的影响。实验结果表明，制备的菱沸石的气体吸附性能与传统方法合成的菱沸石相似，在常压下，60℃时产物对CO2的吸附量为2.5mmol/g，对N2的吸附量为1.1mmol/g;在35℃时产物对CO2的吸附量高达2.9mmol/g。此外，制备的菱沸石表现出对CO2/N2的高选择性，在常压下，温度为60℃时，样品对CO2的吸附量远大于对N2的吸附量，且对CO2气体的吸附速率大于对N2的吸附速率，实验合成的菱沸石对CO2气体有很好的选择吸附性，可应用于烟道气中CO2的分离和回收。
菱沸石;粉煤灰;工业废气;二氧化碳;吸附性能
东北大学
硕士
热能工程
杜涛
2014
中文
TQ424.25;X701
77
2015-08-17（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）