MnO2/C复合电极的制备及其析氧催化性能的研究
氢能是世界公认的清洁能源，它作为低碳和零碳能源正受到人们越来越多的关注。水电解制氢是工业上最重要的制氢方法之一，但其较高的阳极过电位导致电解过程效率较低、电解水能耗较大，因此研究和开发高性能阳极材料，降低析氧过电位是降低电解水能耗的关键。 本文通过循环伏安法和恒电位法在0.1 M Na2SO4+0.1 M Mn(CH3COO)2电解液中，于石墨电极表面沉积MnO2薄膜，并采用扫描电子显微镜(SEM)及原子力显微镜(AFM)对镀层形貌进行表征。结果表明:采用恒电位法能够在石墨基体表面得到蜂窝状的均匀MnO2镀层;MnO2沉积量约为94.5μg·cm-2时，MnO2/C复合电极具有较好的析氧性能;在恒电位电解水后，由于MnO2对石墨基体的保护作用而使复合电极具有较低的CO2析出率。 采用稳态极化曲线和交流阻抗谱研究pH=13 NaOH电解液中OH-在石墨电极及MnO2/C复合电极上的析氧反应过程并计算其动力学参数。结果表明OH-在两种电极上的氧化反应均受电荷传递速率控制。通过对稳态极化曲线的拟合结果可知:石墨电极析氧过程的Tafel斜率在低电位时为27 mV·dec-1，在高电位时为89 mV·dec-1; MnO2/C复合电极析氧过程的Tafel斜率在低电位时为27 mV·dec-1，在高电位时为79 mV·dec-1;MnO2/C复合电极Tafel斜率较小说明其极化电阻较小。通过对阻抗谱拟合数据的计算可知，石墨电极析氧反应电荷传递电阻R。t，0为2.8×104Ω·cm2，交换电流密度i0为2.9×10-6A·cm-2; MnO2/C复合电极的Rct,0为2.1×103Ω·cm2， i0为5.6×10-5 A·cm-2;即MnO2/C复合电极具有较小的析氧反应电荷传递电阻Rct,0和较大的析氧反应交换电流密度i0。因此采用MnO2镀层修饰石墨电极能够降低析氧反应阻力，提高石墨电极的析氧催化活性。
水电解制氢;MnO2/C复合电极;析氧催化性能;动力学参数
东北大学
硕士
冶金物理化学
许茜
2010
中文
TQ116.21
65
2014-02-25（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）