新型储氧材料的合成与性能研究
储氧材料作为目前汽车尾气处理催化剂的重要组成部分，由于材料中含有可变价的Ce和Co元素，其独特的储放氧性能可拓宽三效催化剂的空燃比操作窗口，减弱汽车在实际工况中空燃比波动对三效催化剂性能的影响。均匀沉淀法具有工艺相对简单、操作简便、产物浓度高、粒度和组成均匀等优点，因此该方法颇具工业化潜力。 本文一方面采用络合法制备了新型储氧材料 YBa(Co0.9R0.1)4O7（R=Ce，Zr），对其储氧能力、热稳定性和织构-结构等性能进行了研究，并研究了Y位点被部分取代对YBa(Co0.9R0.1)4O7储氧能力的影响。通过等体积浸渍法制备了三效催化剂 Rh-Pd/YBa(Co0.9R0.1)4O7/γ-Al2O3（M=Ce，Zr），对其新鲜样品和老化样品的催化活性进行测试。另一方面，采用均匀沉淀法，以尿素为沉淀剂，聚乙二醇为表面活性剂，合成Ce/Zr比例不同的铈锆储氧材料Ce0.9-xZrxAl0.1O1.95，系统的研究了尿素和聚乙二醇的加入量、陈化温度对材料的储氧能力和抗老化能力的影响。运用的表征实验手段有OSC、XRD、TG/DTA、SEM、BET、XPS和活性测试等。 结果表明，YBa(Co0.9Zr0.1)4O7前驱体经过200℃/1 h-1000℃/5 h的程序焙烧后，储氧能力高达3646.8μmol/g，且没有明显的相分解现象，比表面积、孔容和平均孔径分别为17.97 m2?g-1，0.1 cm3?g-1和116.7 nm。三效催化剂Rh-Pd/YBa(Co0.9Zr0.1)4O7/γ-Al2O3新鲜样品对CO、NO和HC的起燃温度分别为273、287和288℃，经过1000℃老化处理后，老化样品的起燃温度略有提高，但仍保持了较高的催化活性。 在陈化温度为25℃，尿素与金属离子的物质的量比为3:1，聚乙二醇与预期氧化物的质量比为0.5:1条件下，制备的Ce0.6Zr0.3Al0.1O1.95新鲜和老化样品的储氧能力分别是539.6μmol/g和506.4μmol/g。新鲜样品的比表面积、孔容和平均孔径分别为22.39 m2?g-1，0.069 cm3?g-1，12.23 nm，表明均匀沉淀法制备Ce0.6Zr0.3Al0.1O1.95具有储氧能力高，抗老化能力强的优点。
晶粒形貌;抗高温老化能力;催化活性;均匀沉淀法;储氧材料;催化剂
华中科技大学
硕士
物理化学
梅付名
2015
中文
O643.36
63
2016-05-04（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）