不同结构的排列分子高次谐波的产生特性研究
探测和掌握物质中各种时间和空间尺度上的电子结构和动力学过程，一直是包括物理学、化学和生物学等领域的科研工作者努力奋斗的目标。利用强激光场与原子分子气体相互作用产生的高次谐波信号，可以实现原子分子尺度上的电子结构和动力学过程探测，而且这种探测可以同时达到阿秒量级的时间分辨和埃量级的空间分辨。由于高次谐波在探测方面的重要应用，在最近的几十年里，一直吸引了大量科研工作者的研究兴趣。高次谐波辐射现象首先是在稀有气体原子中被观测到，其产生的机制和谐波特性已经得到了深入的研究。由于其优质的频谱特征，原子高次谐波过程已经成为产生极紫外甚至软X射线波段的相干光源和阿秒脉冲光源的有效方法。这些光源为超快动力学研究等提供了强大的探测工具。相比于原子，分子具有更加复杂的结构，比如多中心结构，多样的分子轨道结构和空间对称性等。此外，分子还具有复杂的核自由度，如核的振动和转动等。这些复杂的结构以及额外的运动自由度不仅会使高次谐波产生过程变得更加复杂，而且还会使其呈现出许多新的特征。正是由于具有如此丰富的物理内涵，分子高次谐波的研究也预示着更加广阔的应用前景。比如获取靶分子结构信息，高时空分辨率的分子轨道成像，探测强激光场中的超快分子动力学过程等。因此，我博士期间主要围绕分子复杂的结构和排列对高次谐波特性的影响，开展了以下几方面的工作，并探究分子高次谐波的一些新的潜在应用。 （1）研究了线偏振激光脉冲驱动下，具有不对称分子轨道结构的极性分子产生的高次谐波的偏振特性。发现高次谐波在包含平台区和截止区的一个非常宽的谱段内都具有非常大的椭偏率。这为产生大椭偏XUV脉冲提供了一种新的有效方法，这种大椭偏 XUV脉冲的产生无疑会拓宽高次谐波谱作为探测工具在材料与生物科学领域的应用。我们还系统分析了不同轨道结构的极性分子高次谐波椭偏率的分布特征。发现高次谐波的椭偏率分布图能唯一地反映不对称分子轨道的几何结构。基于此，我们提出利用高次谐波椭偏率探测极性分子轨道结构的新方法。 （2）研究了非绝热排列的分子系综产生的高次谐波频谱特性。首先，我们分析了由分子排列不完全导致的，排列在不同方向上的分子产生的高次谐波之间的干涉效应，并成功地解释了在排列分子系综产生的高次谐波谱中观测到的谐波谱反常截止现象，以及谐波谱极小值位置随分子系综排列度降低而向高能谐波光子移动的现象。进一步地，我们研究了分子系综产生的高次谐波谱随时延的变化规律，发现频谱极小值位置与排列参数<cos2θ>的倒数满足简单的线性关系式。利用这个简单的线性关系式，可以由实验测量的高次谐波谱的频谱极小值位置推算出相应的排列参数的值。这个排列参数随时延的变化曲线可以很好地表征分子的转动波包演化过程。由此，我们提出用高次谐波谱频谱极小值对分子转动波包动力学过程实现全光学探测的新方法。 （3）研究了分子高次谐波在极性分子轨道重构上的应用。基于高次谐波过程的极性分子轨道重构要求回复电子都必须沿同一方向与母离子复合，并且在任意分子取向角下都必须实现电子的单向回复。已有研究表明电子的单向回复可以采用极其短的单色激光脉冲实现，然而这个单色场方案对激光器要求非常苛刻，必须是具有足够强度的，载波包络相位稳定且可控的，单周期激光脉冲。为了使极性分子轨道重构更容易实现，我们基于双色激光场对电子动力学过程的调控，提出了一个双色多光周期激光场驱动的不对分子轨道重构方案。我们的方案极大地降低了不对称分子轨道重构的实验要求。
高次谐波产生;非绝热排列;偏振特性;分子结构;轨道重构
华中科技大学
博士
光学
陆培祥
2015
中文
O561
104
2016-05-04（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）