Ce1-xEuxPO4独居石陶瓷固化体的制备及化学稳定性
本文利用镧系元素铕(Eu)模拟三价次锕系核素镅(Am)，以Ce2(C2O4)3·10H2O、Eu2O3和NH4H2PO4为原料，通过固相反应合成掺铕铈独居石固溶体 Ce1-xEuxPO4(x=0-1)，采用热压烧结技术制备掺铕铈独居石（Ce0.5Eu0.5PO4）陶瓷固化体，借助 X射线衍射（XRD）、场发射扫描电镜（FESEM）、能谱（EDS）等分析测试手段，研究元素Eu在铈独居石中的固溶规律，优化 Ce1-xEuxPO4（x=0-1）固溶体及其陶瓷固化体的制备工艺，表征其相组成、密度及显微结构等。结果表明：在常压（大气压）条件下,900-1250oC煅烧，合成独居石为CePO4和EuPO4两相，制备单独居石固溶体Ce1-xEuxPO4(x=0-1)的较佳条件为1300oC保温4h；在30MPa的压力下，合成单独居石固溶体 Ce1-xEuxPO4(x=0-1)的最低温度在1000oC以下，比常压（大气压）条件下的合成温度低了约300oC；随着Eu掺量x的增加，独居石固溶体Ce1-xEuxPO4(x=0-1)的晶胞参数a、b、c和晶胞体积V呈线性减小，晶胞参数?呈线性增加；热压烧结制备 Ce0.5Eu0.5PO4陶瓷固化体的较佳烧结条件为1150oC保温2h（30MPa），固化体的相对密度为98.4％，晶粒结合紧密，无明显气孔，晶相是Ce0.5Eu0.5PO4固溶体。 采用MCC-1静态浸出实验法，用水热反应釜模拟深地质处置环境，借助电感耦合等离子体发射光谱-质谱（ICP-MS）测试手段，研究了热压烧结Ce0.5Eu0.5PO4陶瓷固化体样品中Ce元素和Eu元素的化学稳定性。结果表明：Ce0.5Eu0.5PO4陶瓷固化体具有良好的化学稳定性，Ce元素和Eu元素均具有很低浸出率，Ce元素的抗浸出性能略好于 Eu元素；42d时，Ce元素的归一化浸出率≤3.97×10-5 g·m-2·d-1， Eu元素的归一化浸出率≤6.21×10-4 g·m-2·d-1。pH值对热压烧结 Ce0.5Eu0.5PO4陶瓷固化体中 Ce元素和 Eu元素的浸出性能有一定影响，pH值对 Eu元素的抗浸出性能影响相对较大，pH值为5-9时，Ce元素的归一化浸出率波动范围是1.32×10-5-3.97×10-5 g·m-2·d-1， Eu元素的归一化浸出率波动范围是7.27×10-5-6.21×10-4 g·m-2·d-1；Ce元素和Eu元素在弱酸性环境（pH=5）中的抗浸出性能相对较差，在弱碱性环境中的化学稳定性能相对较好。
独居石陶瓷;制备工艺;化学稳定性;显微结构
西南科技大学
硕士
材料科学与工程
滕元成
2015
中文
TQ174.6
68
2015-12-03（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）