碳纳米管修饰锡锑电极及电催化与纳滤技术耦合处理废水
工业有机废水具有毒性大、难被微生物彻底降解的特点，对人类的生存环境构成了严重威胁。电催化氧化法处理有机废水具有可控性强、设备简单、维护费用低、无二次污染等优点，但是电极使用寿命短、电流效率偏低。纳滤法处理有机废水具有分离效率高、设备体积小、无相变、能耗低等优点，但是分离过程中出现的膜污染和浓差极化影响了渗透通量和膜的寿命。本文将电催化氧化和纳滤两种方法耦合起来处理废水，通过发挥各自优点，抑制膜污染和浓差极化并提高电极的电流效率，从而提高废水处理效果。 本文首先探讨了新型高效电催化电极的制备。先用溶胶凝胶法制备电极，研究掺杂 CNT改性电极的可行性，然后用脉冲电沉积法制备新型高效电极Ti/SnO2-Sb-CNT，并从电极的结构形貌、元素成份、晶体类型、电化学性能、电催化性能以及电极寿命等方面，对制备电极的工艺参数进行了优化。 随后，本文选取酸性大红AR73染料作为目标降解物，研究了高效电极的催化降解机理以及最佳降解工艺参数。循环伏安法和高效液相色谱法的研究结果表明，AR73在电极上的电催化氧化作用是不可逆的，降解过程中会有中间产物生成，但最终都可以被移除。以色度去除率、降解反应速率常数、COD去除率、瞬时电流效率、平均电流效率和比能耗为评价指标，研究了电流密度、染料浓度、pH值以及电解质种类对电化学氧化降解的影响。结果发现降解过程中存在适宜的电流密度。电流密度过小，降解速率过低；电流密度过大，则电流效率明显降低，寿命变短。随着初始染料浓度的增大，活性氧化物的利用率相对较高，瞬时电流效率、平均电流效率提高，同时比能耗逐渐下降。染料浓度不宜过大，否则会导致电极“中毒”。初始pH值对降解效果的影响并不大。与NaCl和Na3PO4相比，宜选用Na2SO4作为电解质。最后高效电催化电极Ti/SnO2-Sb-CNT引入到纳滤膜分离系统中处理AR73染料废水，对电催化氧化耦合纳滤过程的操作条件进行了优化。结果发现耦合过程电流密度具有适宜值，当操作压差较高、膜面切向流速较低、料液浓度较大时，适宜的电流密度值也较高。耦合过程的初始染料浓度不宜过低，否则电流效率太低，能耗过高；料液浓度也不宜过高，否则会导致电极“中毒”。耦合过程适宜在低膜面流速下进行，其适宜操作压差比较高。另外还对单一耦合系统处理废水进行了能耗分析。 总的来看，电催化法与纳滤法耦合处理有机废水能充分发挥各自优势，克服自身的不足，是一种高效的水处理技术。
碳纳米管;有机废水;耦合处理;电催化氧化法;纳滤法
天津大学
硕士
化工过程机械
许莉
2014
中文
X703;TB383
135
2015-09-25（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）