负载钴酸镧钙钛矿催化剂的制备及其催化碳烟燃烧的性能
目前柴油车的应用越来越广泛，但是其尾气中的碳烟颗粒给环境和人类的健康造成了巨大的危害，各国相继制定愈加严格的标准来限制碳烟颗粒污染物的排放。催化燃烧是目前最有效的消除碳烟颗粒的方法，其核心是高性能催化剂。钙钛矿由于具有较好的热稳定性、较高的催化氧化性能以及低廉的价格等优点，已被广泛应用于碳烟催化燃烧反应。但是钙钛矿催化剂较小的比表面积限制了其催化性能的进一步发挥。为了提高钙钛矿催化剂的比表面积和催化性能，本文制备了一系列负载型钙钛矿催化剂，考察了载体种类以及钙钛矿负载量对催化剂性能的影响。 首先考察了载体效应，使用柠檬酸络合法将钴酸镧钙钛矿分别负载到氧化铈、氧化锆、氧化铝和铈锆固溶体上。XRD和FT-IR表征结果表明，氧化铝载体会与钴酸镧钙钛矿组份发生反应生成LaAlO3相，因而LaCoO3/Al2O3样品对碳烟燃烧的催化活性远低于负载到其它载体上的样品。BET、H2-TPR、SEM、Soot-TPR等表征结果认为，催化剂对碳烟催化燃烧活性与其比表面积、与载体的相互作用、氧化还原性能密切有关。其中铈锆固溶体负载的钴酸镧钙钛矿催化剂对碳烟燃烧活性最高。 然后对铈锆固溶体中的铈锆比进行了优化，活性测试结果表明，Ce0.8Zr0.2O2样品的比表面积最大，对碳烟的催化燃烧活性最好。锆组分的加入能够有效抑制催化剂的烧结，使得各比例的固溶体比表面积均大于单纯的氧化铈载体。 最后在Ce0.8Zr0.2O2固溶体上负载不同含量的钴酸镧钙钛矿组分，考察了负载量对碳烟催化燃烧活性的影响。XRD和FT-IR结果表明，铈锆固溶体上负载的一系列催化剂均为钴酸镧钙钛矿结构，其中负载量为5wt％的样品活性最好，负载量为2wt%的样品虽然比表面积最大，但是由于活性组分镧钴钙钛矿含量太少，催化活性低于负载量为5wt%的样品；然而，继续增加负载量至10wt%以上，载体表面的钴酸镧钙钛矿组分逐渐开始聚集，降低了催化剂的比表面积，及催化碳烟燃烧的性能。
负载型催化剂;柠檬酸络合法;钙钛矿;碳烟燃烧
天津大学
硕士
工业催化
孟明;丁彤
2014
中文
O643.36
71
2015-09-25（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）