新型类芬顿体系研发及其处理苯酚能力研究
为解决传统均相芬顿体系反应所需较低,产生大量难降解的化学污泥,催化剂难以回收利用等问题,非均相类芬顿体系及其催化剂逐渐成为研究热点。 本课题以Fe、Cu、C和造孔剂在高温充氮条件下烧结制备非均相类芬顿体系催化剂。通过正交试验研究催化剂中各物质的最佳配比以及各物质对催化剂效果影响,考察催化剂制备条件对催化剂特性和处理效果的影响,推测催化剂的催化机制,分析影响类芬顿体系处理效果的主要因素,最终得到评价性能良好的催化剂。 对正交试验结果进行分析得到催化剂中各物质的最佳配比为Fe:C=7:2,Cu含量为9%,Na2SiO3含量为5%,原水COD在250mg/L左右,苯酚浓度在100mg/L左右,90min后COD和苯酚去除率分别为92.61%和98.60%,对COD和苯酚去除率的影响大小的先后顺序为Fe>Cu>C>Na2SiO3,Fe和Cu的投加量对体系处理效果的影响十分显著,C的投加量仅对苯酚去除率影响显著,而Na2SiO3投加量对体系处理效果的影响不显著。 通过体系处理效果以及催化剂的特性分析,得出最优烧结温度和烧结时间分别为850℃和3h,此条件下,催化剂的表面为较完整规则的多面体颗粒,颗粒尺寸在1-3um;主要成分为Fe、Cu以及部分Fe2O3和CuFe2O4;比表面积、孔体积和平均孔径分别为3.646×10-1m2/g、9.06×10-4cm3/g和7.08nm,最大压缩载荷和破碎率分别为218.18N和0.36%。催化剂在重复使用过程中,苯酚和COD去除率分别稳定在95%和90%左右,重复使用中较稳定的保持了催化活性。铁离子和铜离子的溶出量仅占催化剂总量的0.028%和0.05%,不会产生大量化学污泥。 催化剂的催化作用不仅仅是单一物质催化作用的叠加,而是多种物质在体系中共同作用的结果。液相中起催化作用的主要是Fe2+和Cu+,固相上的主要为Fe2O3和CuFe2O4,类芬顿体系中HO.既可以在混合溶液中形成,也可以在催化剂表面产生,体系的处理效果是这两方面效果的叠加。催化剂的最适使用条件为:催化剂投加量为80g/L,H2O2用量为45.6mmol/L,初始pH=3.0,反应温度为30℃,反应时间为90min。
类芬顿体系;化学污泥;非均相类芬顿体系催化剂;处理苯酚能力
哈尔滨工业大学
硕士
环境科学与工程
马放
2014
中文
X787;X703.5
83
2015-08-17(万方平台首次上网日期,不代表论文的发表时间)