直接硼氢化钠燃料电池Au基阳极催化剂的制备及性能研究
燃料电池作为一种将燃料的化学能直接转化为电能的装置,由于具有灵活多变性、高效、清洁、低噪声以及高可靠性等优点,成为新能源开发的研究热点之一。其中,以硼氢化钠(NaBH4)碱性溶液为燃料的直接硼氢化钠燃料电池(DBFC)具有无毒、易储存、高的理论功率密度(9.3 Wh g-1)和高的电压(1.6 V)等优点,而受到了研究者的广泛关注。从BH4-氧化方程式可以看出,一个BH4-氧化最多可以转移8个电子,而研究表明,Au催化剂能实现 BH4-接近8电子的电氧化过程,其它多数金属催化剂却难以实现。但是,由于硼氢化物在 Au表面的过电位较大和动力学慢,因而Au对硼氢化物的催化活性并不令人满意,并且Au价格昂贵,因此改进Au催化剂的制备方法和合成具有高催化活性的Au基非贵金属合金,成为DBFC研究的关键。 本论文以柠檬酸钠为保护剂,制备出碳载粒径为3.0±0.5 nm的纳米Au粒子,并研究了其对硼氢化钠的电催化活性。通过基本的电化学性能测试可以知道,碳载3.0±0.5 nm的纳米Au粒子催化剂对硼氢化钠的电催化活性得到了明显的提高,催化动力学也有所改进。BH4-在碳载纳米 Au粒子电极上是一种典型的不可逆电子传递反应,且该催化氧化反应受扩散控制,反应过程电子利用数为7.6。以碳载3.0±0.5 nm的纳米Au粒子作为DBFC阳极催化剂获得了高的功率密度。同时,研究了温度对DBFC电池性能的影响,结果表明随着温度的升高功率密度增大,同时BH4-的水解程度也增大。 另外,研究了碳载纳米Au-Co和Au-Zn合金催化剂的催化性能。AuCo的最佳原子比例为45:55,AuZn的最佳原子比例为2:1。循环伏安、计时电位等电化学测试结果表明Au-Zn/C、Au-Co/C催化剂对硼氢化钠氧化催化动力学明显优于Au/C。在20℃下,以Au45Co55/C为阳极催化剂,在电流密度为85 mA cm-2获得的最大功率密度为66.5 mW cm-2。Au-Zn/C催化剂对BH4-没有催化水解作用,电化学催化机理和Au/C一样,因此 Au-Zn/C对硼氢化钠催化氧化有较高的库仑效率。Au-Zn/C对硼氢化钠的电催化活性得到明显的提高。以Au2Zn/C为DBFC阳极获得的最大功率密度为39.5 mW cm-2。
金基阳极催化剂;制备工艺;性能测试;直接硼氢化钠燃料电池
湘潭大学
硕士
物理化学
王先友
2010
中文
TQ426.8
67
2014-01-22（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）