尿酸表面分子印迹材料的制备及其分子识别性能的研究
尿毒症是一种严重威胁患者生命的疾病。通过血液净化可以有效地清除机体内积累的尿酸，很大程度上缓解病患者的中毒症状。继血液透析之后，血液灌流技术是新发展起来的一种临床血液净化技术，该技术的核心是使用吸附容量大、吸附选择性高且血液相容性好的吸附材料。本课题的主要内容是以具有生物相容性的交联聚乙烯醇微球为基质，制备尿酸分子印迹材料，并探讨其对尿酸的结合特性与识别机理，以期为将分子印迹材料引入血液净化处理提供重要的理论参考与依据。 以戊二醛为交联剂，在反相悬浮体系中采用直接交联反应成球的方法，制备了聚乙烯醇微球(CPVA)。以硫酸铈铵为引发剂，在酸性溶液中实施了丙烯腈(AN)在交联微球CPVA表面的接枝聚合，制备了接枝微粒PAN/CPVA，采用红外光谱(FTIR)法、扫描电子显微镜(SEM)对两种微球的化学结构与形貌进行了表征，研究考察了主要因素对交联成球反应与接枝聚合的影响规律。实验结果表明，在一定的搅拌速度下，分散剂用量及油水两相比是影响交联微球 CPVA成球反应的主要因素。在Ce(Ⅳ)盐的氧化作用下，在含有大量羟基的CPVA微球表面会产生自由基，可顺利地实现丙烯腈的自由基接枝聚合反应。反应温度，铈盐的浓度及硫酸浓度对PAN在接枝微粒 PAN/CPVA表面的接枝聚合均有较大的影响。对于本研究体系，适宜的接枝反应条件为：温度为45℃，铈盐浓度为6.7×10-3mol·L-1，H+离子浓度为0.34mol·L-1。在此适宜条件下，可制得 PAN接枝度为27g/100g的接枝微球PAN/CPVA。 以盐酸羟胺为试剂，通过偕胺肟(AO)化转变，将接枝的PAN转变为聚偕胺肟(PAO)，制得了接枝有聚偕胺肟的功能微球 PAO/CPVA。采用红外光谱(FTIR)法、扫描电子显微镜(SEM)及 Zeta电位测定等方法，对功能微球 PAO/CPVA的化学结构及物理化学特性进行了表征，研究考察了各主要因素对接枝 PAN的偕胺肟化转变反应的影响。实验结果表明，在腈基的偕胺肟转变反应中，介质pH与反应温度是两个主要影响因素。对于本研究体系，适宜的反应条件为：温度70℃，介质pH=6-7。在此适宜条件下，反应4h，可使腈基转化率达到72％。 本文较深入地研究了功能微球 PAO/CPVA对尿酸的吸附性能和吸附机理，以便为实施尿酸分子印迹奠定基础。实验结果表明，功能微球 PAO/CPVA凭借静电相互作用力和氢键作用力的协同，对尿酸会产生强的吸附作用。尿酸的等温吸附满足Langmuir吸附等温方程，饱和吸附量可达95 mg·g-1。介质的pH值，温度和盐度都对吸附作用有很大的影响。 以尿酸为模板分子，以戊二醛为交联剂，对接枝在聚乙烯醇微球表面的PAO大分子链进行了尿酸的表面印迹，成功的制备了尿酸表面分子印迹材料MIP-PAO/CPVA。采用静态与动态两种方法研究了MIP-PAO/CPVA对胆酸的结合特性，并以鸟嘌呤为对比物，考察了主要印迹条件对印迹材料识别选择性能的影响。实验结果表明，尿酸分子印迹材料MIP-PAO/CPVA对尿酸具有特异的识别选择性。相对于鸟嘌呤，印迹之前，吸附材料PAO/CPVA对尿酸的识别选择系数仅为1.27，而印迹之后，表面分子印迹材料MIP-PAO/CPVA的识别选择系数则提高到14.00。另外，分子印迹材料MIP-PAO/CPVA具有优良的洗脱性能。
尿酸表面分子印迹材料;分子识别性能;制备工艺;吸附机理
中北大学
硕士
生物化工
高保娇
2010
中文
TQ325.9
77
2013-06-27（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）