毛细管电泳——电化学检测法测定饮用水中的溴酸盐
溴酸盐是在饮用水臭氧消毒过程中产生的2B级致癌物。由于目前市场上的包装饮用水均采用臭氧消毒，因此，建立一种快速、简便、低成本的溴酸盐检测方法对于饮用水企业的管理和质量监控具有重要的意义。目前，已用于水样中溴酸盐的检测方法有高效液相色谱法、离子色谱法、毛细管电泳（CE）与其他技术联用（包括紫外检测等）、电化学方法，而毛细管电泳与电化学检测联用技术（CE-ED）用于水样中溴酸盐的检测尚未见报道。毛细管电泳与电化学检测方法联用不仅具有良好的选择性，而且成本低，因而，已经成为分析化学领域很有前景的分析技术。化学修饰电极是在电极表面修饰了具有优良物理/化学性质的材料，可使待测物在电极上进行有效的富集，提高选择性。本论文采用毛细管电泳——电化学检测体系，以化学修饰电极为工作电极，建立溴酸盐的快速检测方法。具体研究结果如下:
采用电化学聚合法制备多壁碳纳米管/聚吡咯/磷钼酸修饰电极，利用循环伏安法研究溴酸根在此修饰电极上的电化学行为。考察实验参数对分离检测体系的影响，并在优化条件下，采用毛细管电泳——安培检测法（CE-AD），以碳圆盘/多壁碳纳米管/聚吡咯/磷钼酸电极（PGE/MWNTs/Ppy/PMo12,φ300μm）为工作电极，检测电位为-0.24V（vs.SCE），在磷酸盐缓冲体系中（KH2PO4-H3PO4，0.05mol/L，pH=2.2），使溴酸根与两种干扰离子（氯酸根、碘酸根）有效分离，并对溴酸根进行检测。结果表明：在最佳条件下，溴酸根离子在1.0×10-6 ～ 5.0×10-3mol/L范围内与峰面积呈良好的线性关系，检出限（S/N=3）为4.0×10-7mol/L，峰面积和迁移时间的相对标准偏差为1.9％和1.4％（5×10-3 mol/L BrO3-，n=7）。
将MWNTs酸化处理，使其带上负电荷，并采用层层组装法，与带正电荷的聚二烯丙基二甲基胺盐酸盐（PDDA）静电吸附，得到{PDDA/MWNTs}5/PDDA/PMo12修饰电极。利用循环伏安法研究溴酸根在此修饰电极上的电化学行为，用扫描电镜对膜电极的表面结构进行表征。考察组装层数、磷钼酸浓度等参数对修饰电极性能的影响。结果表明，与MWNTs/Ppy/PMo12修饰电极相比较，{PDDA/MWNTs}5/PDDA/PMo12修饰电极性能更加优越。并将该修饰电极应用于毛细管电泳——电化学检测体系中，结果表明，在优化条件下，溴酸根离子在5.0×10-8～10-4mol/L浓度范围内和峰面积呈良好的线性关系，检出限为2.0×10-8mol/L，峰面积和迁移时间的相对标准偏差分别为1.6％和1.8％（1×10-4mol/L溴酸根，n=7）。
毛细管电泳;电化学检测;溴酸盐;层层组装;电极表面修饰
江南大学
硕士
营养与食品卫生学
钱和
2010
中文
TS207.3
2011-09-20（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）