煤热解过程多环芳烃生成规律研究
煤利用过程产生的环境污染已经成为煤洁净转化的重要议题，其中煤热加工过程排放的有机污染物特别是多环芳烃(PAHs)类物质，由于其具有“三致”作用，更是近年来关注的热点。煤炭作为世界特别是中国的主要能源，在使用过程中释放出许多此类污染物，使得研究煤的利用过程中PAHs排放具有重要的理论和社会意义。
热解是煤热转化的最基本过程，无论是燃烧、干馏、气化还是液化，都有煤的热解作为其初始和伴随反应，并对后续转化产生重要影响，所以本课题重点是对煤热解过程中多环芳烃排放规律的研究。
本文在充分研究煤的热解机理及影响因素的基础上，对煤热解过程中PAHs生成与排放规律进行了研究。为了避免先用溶剂吸收再分析的传统分析方法中带来的误差，采用了快速热解在线分析方法。快速升温热解仪升温速率最大可达到2×104℃/s，可以进行同一煤样不同热解温度段产生多环芳烃的在线分析。实验收集了国内16种不同变质程度的煤样进行热解，对热解过程中PAHs生成排放从内因和外因两个方面进行了研究。内因主要有挥发份含量、碳含量、氧含量、硫含量、灰分以及煤岩组成；外在因素主要指热解温度和升温速率的影响。得到的主要结论有：煤种对煤热解过程中PAHs的排放影响很大，随着煤中挥发份的提高，PAHs排放量先增大后减少，在高挥发性烟煤阶段生成量最大；随碳含量增加PAHs生成量先增大后减少，烟煤生成量最大；煤中矿物质对PAHs生成有促进作用，随着煤中灰份含量的增大热解生成PAHs量增大；煤中所含的氧和硫含量对PAHs生成也有不同影响；煤岩组成对PAHs热解过程有着重要影响，实验表明煤中惰质组含量越高热解生成PAHs量越大；随热解温度增加，PAHs生成量先增大后减少在800℃出现最大值，PAHs环数分布也随之变化，2～3环PAHs在800℃下生成量最大；4环PAHs在600℃下最高；5～6环PAHs在高温下含量最高；自由基芳构化反应主要在600～800℃下进行，高温下主要发生了缩合反应；随升温速率增加PAHs生成量减少；煤热解PAHs生成来源有煤自身芳烃结构挥发及热解生成自由基高温聚合，且热解过程PAHs主要来自于自由基高温合成而不是煤自身所含芳烃结构。
煤热解;多环芳烃;生成规律;排放规律
太原理工大学
硕士
化学工艺
李凡
2010
中文
TQ530.2
79
2011-02-28（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）