太湖表层水体N2O排放时空特征及驱动因素
氧化亚氮（N2O）作为《京都议定书》规定下一种主要的温室效应因子，其在全球范围内的浓度极少，却具有比二氧化碳高298倍的气候变暖潜力。N2O在平流层中的存在则是导致臭氧层破坏的重要因素，并引起一系列生态和环境问题。溶解性有机物（DOM）是天然有机质最重要的赋存形态，DOM降解能释放大量小分子量有机酸和溶解性无机碳氮磷等营养盐，从而影响N2O产生与排放。太湖是我国的第三大淡水湖泊，位于长江中下游、长三角经济带，其周边具有高度发达的经济、高度城市化的城镇和高密度的人口。近年来随着我国经济及城市化水平迅速发展，土地利用结构发生巨大变化，经济发展、城市化水平迅速提高，这也就意味着有大量工农业废水及居民生活污水在未经过处理或处理不完全的情况下排入下游连通的河流、湖泊或水库。本文着眼于我国典型富营养化湖泊太湖，通过2017年11月~2020年11月间逐季度（2，5，8，11月）的野外观测，探讨太湖表层水体N2O的浓度（c(N2O)）与水-气界面的排放通量（F(N2O)）的时空变化特征及其潜在驱动因素，主要研究结果如下： （1）太湖表层水体c(N2O)的变化范围为0.017μmol·L-1~0.024μmol·L-1，F(N2O)的变化范围为0.0007μmol·(m2·d)-1~0.0082μmol·(m2·d)-1，研究时间内有明显下降趋势，存在明显的时间异质性，夏季水-气界面的排放通量高，春季水-气界面的排放通量低。由于太湖是典型的富营养化湖泊，水体含有大量的氮磷营养盐和Chl-a，这些指标（NH4+-N、NO3--N、NO2--N、TN、TDN、TP、TDP和Chl-a）的浓度都指示着太湖的富营养化程度，它们与太湖表层水体N2O浓度及其水-气界面的排放通量有大体相似的时间异质性，在研究时期内也有明显的下降趋势，且夏季浓度高，冬季浓度低。太湖表层水体的c(N2O)和F(N2O)与水体理化指标均存在一定的显著相关性，例如c(N2O)和NH4+-N在2018年（r=-0.65，P＜0.01）呈现负相关关系，和NO2--N在2018年（r=-0.973，P＜0.01）和2019年（r=0.901，P＜0.01）相关性显著，F(N2O)和NO2--N在2018年（r=-0.996，P＜0.01）和2020年（r=-0.618，P＜0.01）相关性显著，指示了微生物的硝化及反硝化作用影响着N2O的产生和排放，同时说明了藻华会对太湖表层水体N2O的产生和水-气界面的排放产生影响。 （2）太湖表层水体c(N2O)和F(N2O)存在明显的空间异质性特征。由于人类活动与入湖河流的影响，太湖表层水体N2O的产生及其水-气界面的排放通量总体变化均为西北高东南低。不同季节的空间分布大体一致，这也与外源有机质和氮磷元素的空间变异相同；陆源DOC在湖泊中的累积和分解过程，很有可能成为了水体中硝化及反硝化作用的末端电子供体。西北区入湖径流大、污染重，使得沉积在该区域的活性DOC被分解，进而促进了硝化过程和溶解氧的消耗，其中，与溶解氧下降直接关联的硝化过程和反硝化过程，是导致c(N2O)和F(N2O)升高的主要因素，也是人为因素对太湖N2O释放的重要影响。 （3）太湖是我国典型的大型富营养湖泊，高浓度NH4+-N为硝化作用的发生提供了有利条件，c(N2O)和F(N2O)与NH4+-N、NO3--N和NO2--N浓度高度相关，N2O是反硝化过程中NO3--N被微生物还原为NO2--N、NO和N2的中间产物，它还是微生物在硝化过程中将NH4+-N氧化为NO3--N和NO2--N的副产物，这进一步证实硝化作用主导了湖泊N2O的产生。主成分分析得到的PC1组分与陆源DOM输入及外源营养负荷呈显著正相关，且与c(N2O)和F(N2O)具有显著的正相关关系，说明了外源氮磷的输入加速了太湖的富营养化程度，从而可能引起N2O的产生和排放增加。研究发现，太湖水体中DOM在西北梅梁湾等处降解产生溶解性无机氮，导致N2O产生和排放增多；N2O在水-气界面的排放通量与水体中类腐殖质组分C1相关性显著，这也进一步验证了人类活动因素对N2O排放产生的重要影响。
太湖;水体污染;氧化亚氮;水-气界面排放通量;时空特征;环境因子;富营养化
西华师范大学
硕士
环境科学
黎云祥;杨艳;周永强
2023
中文
X524
2024-01-02（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）