小分子有机酸对聚苯乙烯纳米塑料及铅在饱和多孔介质中运移的影响
纳米塑料（Nanoplastics,NPs）作为一种迁移能力极强的污染物，已在全球范围引起广泛关注。迄今为止，已有较多的研究关注于NPs在环境中的迁移和沉积行为，同时由于NPs具有较大的比表面积能够对重金属等污染物产生很强的吸附性，可能改变重金属在自然环境中的吸附与转化行为，产生更大的环境风险。小分子有机酸（Low-molecularweightorganicacids,LMWOAs）作为自然环境中常见的可溶性有机物质，在土壤养分的运输转化等活动中发挥着重要作用，能够影响土壤中污染物的形态和稳定性。然而，关于LMWOAs对纳米颗粒物迁移行为的影响研究还较少。因此，本研究选择直径为400nm的聚苯乙烯纳米塑料（PolystyreneNanoplastics,PSNPs）和重金属Pb进行试验，研究了乙酸、苹果酸、柠檬酸三种LMWOAs以及不同pH、离子强度（Ionicstrength,IS）条件下PSNPs对Pb的吸附特征，同时探究不同理化条件下PSNPs和Pb在饱和多孔介质中运移的情况，最后开展了三种LMWOAs存在时对PSNPs与Pb在多孔介质中共迁移的影响研究。本研究对了解土壤-水环境中LMWOAs对纳米颗粒及重金属的迁移规律及机理，防治土壤中复合污染物对环境的危害具有重要的理论与实践指导意义。 主要研究结果如下： （1）LMWOAs能够显著影响PSNPs在饱和多孔介质中的运移。当溶液的IS和pH一定时，较低浓度（0.0001molL-1）的LMWOAs对PSNPs在石英砂柱中的迁移起到促进作用，当LMWOAs的浓度升高为0.001和0.01molL-1时，则抑制了PSNPs的迁移，增强了PSNPs在介质中的沉积。在IS为0.001-0.05molL-1和pH为5-9的范围内，随着IS的升高或pH的减小，PSNPs的迁移率增加，有机酸的作用效果越显著。同时不同理化条件下，试验所用的三种LMWOAs作用效果均遵循：乙酸＜苹果酸＜柠檬酸，这一结果主要是由于三种LMWOAs具有不同的相对分子质量，且含有不同数量的官能团。 （2）PSNPs对Pb的吸附特征属于单分子层的物理吸附。采用等温和动力学吸附试验分析了PSNPs对Pb的吸附特征，动力学吸附试验结果与拟二级动力学模型更为契合，通过等温吸附试验得到PSNPs对Pb的最大吸附量为148.35mgkg-1，相比于Freundlich模型和Temkin模型，Langmuir模型更能拟合PSNPs吸附Pb的具体过程。热力学吸附试验进一步证明了PSNPs对Pb的吸附是非自发（ΔG＞0），且吸附过程是放热的（ΔH＜0），属于物理吸附。LMWOAs的加入抑制了PSNPs对Pb的吸附，且LMWOAs浓度越高抑制效果越强烈。此外，PSNPs对Pb的吸附量随IS增大而降低。 （3）当PSNPs和Pb在饱和多孔介质中共迁移时，LMWOAs对二者产生不同的作用效果。Pb的存在会降低PSNPs在石英砂柱中的迁移性，但游离的PSNPs会携带更多的Pb迁出砂柱，LMWOAs能促进二者的迁移，且促进效果遵循：柠檬酸＞苹果酸＞乙酸。LMWOAs的加入抑制了PSNPs在Pb存在的石英砂柱中的迁移，但可以释放更多滞留在介质中的Pb。相反地，LMWOAs的存在增强了Pb在PSNPs存在的砂柱中迁移，抑制了沉积在石英砂中的PSNPs的再次释放。
土壤污染;微塑料;小分子有机酸;聚苯乙烯;饱和多孔介质
西北农林科技大学
硕士
环境科学
殷宪强
2023
中文
X53
2023-12-13（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）