二维平面超配位结构设计和超导特性的理论研究
二维材料显著的量子限域效应使其具有新奇的物理特性，这些特性致使二维材料在很多领域都有着重要的应用潜力和应用价值。近年来，含有平面超配位结构的二维体系不断的被理论设计、实验合成及表征，尤其是其非常规、反经典的键合模式以及潜在的物理特性吸引了越来越多的研究兴趣。有效的电子离域是二维体系稳定化的重要驱动力，因此具有p轨道的主族元素及d轨道电子的过渡金属是构成平面超配位二维体系的重要基元。本论文通过高效的结构搜索，探索s-block原子在构建平面超配位二维体系的可能性及其稳定化机制。通过粒子群优化算法，我们对含铍体系进行了详细的势能面搜索，获得了两个平面六配位单层体系，Be2M(M=Al,Ga)和Be2TM(TM=Zn,Cd,Hg)，并进一步系统地分析其稳定性、几何和电子结构以及潜在的超导特性。具体结果如下： 1)相对于二维硼单层体系，主族元素的平面六配位二维单层是非常少见的。通过系统的结构搜索，我们确认了空间群为P6/mmm的Be2M(M=Al,Ga)二维单层是该体系的基态结构，其中M原子与近邻的六个Be原子构成了平面六配位的Be和M结构单元。从头算分子动力学模拟、声子谱和杨氏模量的计算表明Be2M(M=Al,Ga)具有良好的热力学、动力学和力学稳定性，是实验室制备的优良候选物。电子-声子耦合计算表明Be2Al和Be2Ga二维单层是一种声子介导的本征超导体，其超导转变温度(Tc)分别为5.9K和3.6K。尤其是压缩应变诱导了声子软化致使低频区的电子-声子耦合强度提高，可以进一步提高Tc至8.6K和13.0K。另外，本工作明确了Be2M单层直接在电子化合物Ca2N衬底上生长的可行性，与此同时其超导特性还得到了很好的保持。 2)通过全局结构搜索，我们获得了空间群为P6/mmm的二维平面六配位Be2TM(TM=Zn,Cd,Hg)单层，其中Be2Hg单层是势能面能量最低的全局极小值，每个TM原子与近邻的六个Be原子构成了平面六配位的Be和TM结构单元。声子谱结合从头算分子动力学模拟证明Be2TM单层具有良好的动力学和热力学稳定性，这归咎于良好的电子离域和定域的特性。电子-声子耦合计算表明Be2TM单层是一种声子介导的本征超导体，其超导转变温度(Tc)分别为5.2K(Be2Zn)、2.9K(Be2Cd)和3.6K(Be2Hg)。同时，可观的吸附能表明了Be2TM单层可以直接在电子化合物Ca2N衬底上生长，这为实验室Be2TM单层的制备提供了优良的衬底。
二维材料;超导特性;第一性原理;平面超配位结构
吉林大学
硕士
原子与分子物理
崔中华
2023
中文
TB383
2023-08-29（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）