强激光场下分子超快磁场产生的理论研究
近年来，随着超短超强激光技术的发展，强场物理和阿秒物理领域的研究得到了长足的发展。这也使得在原子空间尺度和阿秒时间精度上来可视化和控制各种微观超快动力学过程成为了可能。当前，阿秒技术的发展已经从线偏振（linearpolarization,LP）脉冲拓展到了圆偏振（circularpolarization,CP）脉冲。研究人员发现在CP脉冲作用下体系的电子激发和电离过程中会产生随时间变化的电子电流，进而导致在阿秒时间尺度上产生随时间变化的内部强磁场。由于激光脉冲可以在没有任何耗散的情况下对电流进行超快和相干控制，这种光诱导磁场产生的方法比传统静态场方法更为有效。同时，这种磁脉冲也为实验人员在阿秒时间尺度上控制电子动力学提供了新的工具。并且，它对于研究超快磁光学、电子动力学和分子手性等方面也展现出了巨大的潜力，因而受到了广泛关注。当前，虽然对于原子分子体系中阿秒磁脉冲产生已经有了许多研究，但仍有很多方面需要进一步探索，例如，从电荷迁移到电子电流以及相应磁场产生的完整物理图像，激光参数影响磁场产生的深层次物理机制等。对此，本论文采用数值求解二维含时薛定谔方程的方法开展了强激光场下分子超快磁场产生的研究，具体内容概括如下： 首先，本文探究了CP激光脉冲作用下对称分子H2+和不对称分子HeH2+电荷迁移过程中超快阿秒磁场产生。通过适当地利用设计的激光脉冲，考虑了共振激发和直接电离两种情形。计算结果表明，在共振激发情形下，两种分子的电子密度分布均表现出随时间的振荡行为，表明了很强的电子相干性。此外，两种分子在共振激发情形下所产生的电流和磁场均要比直接电离情形下强。这是由于分子在共振激发时发生了电子态的量子干涉，导致了更高的电荷迁移效率，进而产生了强电流以及相应的强磁场。同时，我们还比较了共振激发情形下两种分子所产生的磁场，发现H2+产生的磁场要比HeH2+更强。不同电子态的含时布居分析表明，这种磁场强弱的差异性主要来源于H2+在共振激发过程中没有发生电离，HeH2+则发生了较小的电离。这些发现凸显了电子态之间的相干共振对于强磁场产生的重要意义，为在分子系统中产生超快磁场提供了参考。 第二，考虑到强场中电子动力学的相干控制不仅包括电子态之间的相干共振，还包括两个或多个激光脉冲在光电离过程中的量子干涉引起的相干控制，本文进一步研究了由同向和反向旋转双色CP脉冲组成的多频三色CP脉冲作用下H32+分子的超快磁场产生。计算结果表明，激光场的振幅和波长是影响三色CP脉冲诱导磁场产生的两个重要因素。在激光波长为50nm时，磁场强度与场振幅成线性关系，主要原因是两个双色CP脉冲调制过程中多光子电离通道的干涉。而在激光波长为70nm时，磁场强度随场振幅先增大后减小。这是由于从基态到激发态的跃迁激发几率在较大的场振幅下被抑制，从而导致磁场减弱。此外，双色CP脉冲的相位和螺旋度对磁场也有重要影响。尤其，磁场与脉冲相位的变化关系呈现出了cos函数关系，其依赖性主要来自于多个电离通道之间的干涉效应。这些发现为利用激光脉冲调控分子系统中磁场产生提供了参考，也可以进一步推广到具有多个核中心和多个电子的复杂分子系统中。 第三，考虑到之前的研究大多是基于原子磁量子数m=0或者分子轨道角动量Lz=0的电子态来探究磁场产生，而最近具有非零轨道角动量（Lz≠0）的载流态引起了广泛关注，并且已经证实它对电子动力学具有不可忽视的影响。基于此，我们探究了CP和LP激光脉冲作用下环状分子H65+和H43+载流态诱导电流和相应磁场产生。计算结果表明，在共振激发情形下，CP脉冲作用于两种分子的载流态时所产生的环形电流和磁场均大于LP脉冲。这可以归因于具有不同螺旋度的CP脉冲可以选择性地诱导载流态产生强电流和磁场，而LP脉冲由于缺乏螺旋度，不能完全激发载流态。在电离情形下，磁场产生与选择的分子初始态有关。载流态为初始态时所产生的磁场远大于基态为初始态时所产生的磁场。这是因为载流态本身具有稳定的电子环电流，其产生的磁场是由载流态本身和激光场共同贡献的结果。此外，载流态诱导产生的磁场不随CP脉冲的波长发生明显改变，这表明载流态在CP脉冲作用下是一种稳定的电子态。但在LP脉冲下并不如此，其与载流态的相互作用会导致载流轨道的变形，进而导致磁场的减弱。这些发现凸显了载流态的重要作用，为在分子系统中诱导环形电流和强磁场产生提供了指导。 综上所述，本博士论文理论研究了强激光场诱导分子超快磁场产生。通过对不同激光场作用下线性分子（对称和不对称线性分子）和环状分子电流和磁场产生的探索，给出了从电荷迁移到电流、磁场产生的完整物理图像，明确了分子的基态和激发态或者不同激发态之间的共振激发均能诱导出比电离情形下更强的磁场，提出了通过多色CP脉冲来调控磁场产生的方案，揭示了分子载流态在诱导强磁场产生中的重要作用。希望这些工作可以为在分子体系中产生阿秒磁场提供参考，为后续实验上实现超快磁场的调控提供理论依据。
强激光场;磁场;电子电流;共振激发
吉林大学
博士
原子与分子物理
郭静
2023
中文
TN241
2023-08-29（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）