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稻壳基二氧化硅和硅酸盐的制备及性能研究

史亚菲
吉林大学
引用
水稻是世界上年产量第四高的农产品,在水稻加工脱壳过程中会产生大量的稻壳(RH)。但目前对稻壳的主要处理方式就是填埋或者焚烧,这同时带来了资源浪费和环境污染的问题,因此对稻壳资源的开发利用成为研究热点。  稻壳具有由二氧化硅和有机物组成的三维网状结构,其中包括大约20wt.%SiO2和80wt.%的木质纤维素。稻壳相比其他生物质(玉米芯、竹叶、秸秆等)具有二氧化硅含量大的特点。随着人们对稻壳的利用研究不断深入,目前已经可以利用稻壳中的硅质成分,设计并制造出多种结构新颖的硅基材料。针对现有文献和稻壳硅基材料开发过程中遇到的实际问题,本文进行相关试验和讨论,借助稻壳独特的化学组成设计并制备了多种功能性硅基材料,并将部分样品在抗摩擦及储能方面的应用进行了初步探讨。  首先,本论文通过对稻壳采用不同的预处理,然后在相同条件下热解的方式制备了两种稻壳灰(RHAs)——水洗稻壳灰(WRHA)和酸洗稻壳灰(ARHA)。将其作为填料加入到高密度聚乙烯(HighDensityPolyethylene,HDPE)中,探究填料种类和填料量的变化对HDPE复合物摩擦性能的影响。其次,将稻壳硅质成分通过水热反应转化成硅酸钴,探究其作为电容电极材料的可行性和特点。再次,为进一步提高过渡金属硅酸盐(Transitionmetalsilicates,TMSs)的电容性能,采用双过渡金属复合的方式制备TMSs,并探究两种金属元素摩尔比例的变化对电极活性材料性能的影响。最后,以稻壳为硅源,采用一步熔盐法制备偏硅酸钙纳米棒,并探究硅源和合成条件对产物形貌的影响。取得的研究结果如下:  1.由于预处理稻壳的方式不同,制备的两种RHAs形貌存在一定差异。通过扫描电镜(ScanningElectronMicroscope,SEM)图可以看到,ARHA的粒径明显小于WRHA。同时,根据Brunauer–Emmett–Teller(BET)方法计算的比表面积结果发现,ARHA具有高达289.91m2/g的比表面积。  2.采用熔融共混的加工方式,将不同预处理条件得到的RHAs用作HDPE的填料,并研究复合物的摩擦性能。实验结果表明,填料的不同添加量会对复合物的摩擦性能造成明显影响。在填料量为1.5wt.%时,所制备的1.5ARHA/PE样品的摩擦系数(CoefficentofFriction,COF)最低,分别比纯HDPE和1.5WRHA/PE的摩擦系数降低了约13%和41%。  3.分别以商品SiO2,稻壳基二氧化硅(RiceHuskbasedSilica,RH-SiO2)和稻壳基炭/二氧化硅复合物(RiceHuskbasedCarbon/Silica,RH-C/SiO2)为原料通过水热法制备了硅酸钴电极活性材料。通过一系列表征和测试,验证了稻壳硅质成分制备的硅酸钴在电容电极材料应用中的可行性。实验结果表明,在钴与硅元素摩尔比例为2:1时,以稻壳为原料制备的活性材料,在0.50A/g的电流密度下质量比电容达到264.80F/g。  4.通过水热反应时调整Co和Ni的摩尔比例,制备出多种双金属复合硅酸盐电极活性材料,并对其进行了系统的表征和测试。实验结果表明,在钴与镍元素的摩尔比例为3:2时制备的电极活性材料具有最优的电容性能,经测试在电流密度为0.50A/g时,电极材料的质量比电容高达548.20F/g,高于相同条件下其他钴与镍摩尔比例制备的双金属复合TMSs。  5.根据双金属复合硅酸盐的系列测试结果发现,钴与镍元素摩尔比例的变化,会改变体系中钴的结合能。当镍离子添加量达到其阈值时,硅酸盐中的钴处于最佳键合环境下,这更有利于氧化还原反应的发生,从而使材料具有更优异的赝电容性能。  6.直接以稻壳为原料经一步熔盐法成功制备了偏硅酸钙纳米棒,并探究了硅源和合成条件对产物形貌的影响。实验结果表明,在800℃氮气气氛下,同时控制降温速率5℃/min的条件下,借助稻壳基体提供的模板——稻壳中独特的二氧化硅分布和木质纤维素的包覆阻隔作用,直接以稻壳为原料可以有效避免二氧化硅粒子熔融团聚,从而一步法即可制备出长径比大于200的偏硅酸钙纳米棒。

稻壳;二氧化硅;摩擦性能;硅酸盐;电容器;木质纤维素

吉林大学

硕士

物理化学

朱燕超

2023

中文

TQ127.2;TQ170.6;TQ914.3

2023-08-23(万方平台首次上网日期,不代表论文的发表时间)

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