Pt基催化剂催化氢化肉桂醛制备肉桂醇的反应研究
肉桂醛具有共轭C=C双键和C=O双键，其选择性加氢制备肉桂醇是重要的工业需求过程，但是极具有挑战性的重要研究课题。本文采用浸渍法制备了Pt基及PtMo双金属催化剂，详细研究了催化载体、催化剂制备条件及反应条件对催化性能的影响，并分析了催化剂失活的原因，以期为高选择性制备肉桂醇提供信息及理论依据。 考察了不同载体的物化性质对Pt基单金属催化剂催化反应性能的影响。结果表明，ZnO为载体的催化剂上活性金属Pt的分散程度较好、电子密度最高，在反应中表现出较高的活性及肉桂醇的选择性，其中高结晶度的ZnO对反应更有利。1%Pt/ZnO催化剂经过空气300℃焙烧，且在120℃、2MPa H2的条件下反应6 h，肉桂醛转化率可达98.75%，同时肉桂醇的选择性可高达96.80%。催化剂经连续5次循环使用结果表明，1%Pt/ZnO催化剂失活严重，可归因于部分Pt粒子流失到反应溶液中。 考察了PtMo双金属催化剂的载体、制备条件以及反应条件对催化性能的影响。结果表明，相比于ZnO、MgO、SBA-15以及活性炭，TiO2载体对于PtMo双金属的分散及稳定性更有利，肉桂醛的转化率高于其他载体的3倍以上。催化剂的最佳制备条件为：担载质量1wt%Pt和10wt%Mo，氩气450℃焙烧处理。最佳反应条件为：反应温度120℃、反应压力2 MPa、反应时间2 h。在最佳工艺条件下，Pt1Mo10/TiO2(Ar450)催化剂对肉桂醛的转化率达93.70%，对肉桂醇的选择性达84.20%。催化剂的连续5次循环使用性能结果表明，催化剂具有明显失活现象。XPS分析测试表明，这可能与反应过程中Moδ+(δ= 5-6)被氢气还原至Mo5+，无法与活性金属Pt产生电子转移有关。
肉桂醇;肉桂醛;催化氢化;铂基催化剂
渤海大学
硕士
物理化学
任冬梅
2023
中文
TQ243.4
2023-08-22（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）