阿哈水库水体悬浮颗粒物、沉积物中重金属浓度和形态分布特征及风险评估研究
饮用水重金属污染直接影响人体健康和水生生物生存，一直都是人们关注的热点。而喀斯特地区生态环境脆弱，喀斯特地区供水型水库重金属污染问题更为突出。悬浮颗粒物（SPM）直接与水体接触，频繁与水体和沉积物进行物质交换，是重金属迁移转化的重要载体。SPM中重金属存在相当高的环境污染风险，但目前有关喀斯特地区水库SPM中重金属的迁移转化过程研究成果相对较少。因此厘清重金属在水体-SPM-沉积物间迁移转化特征，对于阐明水库重金属迁移转化机制具有重要意义。本文以喀斯特地区供水型水库-阿哈水库为研究对象，分别于1月、4月、7月和10月在南郊水厂、中曹司两个剖面采集水体、SPM和沉积物样品，同时测定水化学参数。运用优化的BCR提取法对SPM和沉积物中重金属形态进行提取。通过对水化学参数、溶解态重金属浓度、SPM和沉积物中重金属浓度和形态时空分布特征以及重金属在三相间相关性分析，揭示阿哈水库重金属在水体、SPM和沉积物间迁移转化特征。最后运用次生相与原生相比值法、生态风险评估编码法和潜在生态风险评估法评估SPM和沉积物中重金属的污染风险。主要得到以下结论： （1）阿哈水库为季节性分层水库，1月、4月水体底层处于混合、氧化状态，7月、10月水体底层处于分层、还原状态。SPM中重金属浓度比沉积物中重金属浓度高一到两个数量级。沉积物中Fe、Mn、Cd、Pb、Cu、Zn、Ni平均浓度高于当地背景值。水体中溶解态重金属浓度为：Mngt;Fegt;Zngt;Nigt;Cugt;Crgt;Pbgt;Cd；SPM中重金属浓度为：Fegt;Mngt;Zngt;Pbgt;Nigt;Cugt;Crgt;Cd；沉积物中重金属浓度为：Fegt;Mngt;Zngt;Nigt;Cugt;Pbgt;Crgt;Cd。 （2）阿哈水库四个月份都存在沉积物中重金属释放现象。7月、10月受氧化还原电位影响沉积物中重金属释放现象较强，导致水体底层溶解态重金属浓度明显升高。7月金属硫化物的生成会导致水体底层SPM中重金属浓度升高；而10月沉积物再悬浮进一步导致水体底层SPM中重金属浓度升高。 （3）通过重金属形态分析发现：四个月份SPM中重金属以残渣态Zn为主，1月、4月、10月沉积物重金属以残渣态Zn为主，7月沉积物重金属以可氧化态Zn为主。SPM：Ni、Cd主要以弱酸溶解态存在；Cr、Pb主要以可氧化态和残渣态存在；Zn、Cu主要以残渣态和弱酸溶解态存在。沉积物：Cd主要以可还原态和残渣态存在；Pb主要以可氧化态存在；Cu、Cr、Ni、Zn主要以可氧化态和残渣态存在。 （4）1月、4月沉积物中可氧化态重金属会被氧化释放，释放的重金属部分被SPM中铁锰（氢）氧化物吸附或与有机质络合转化为可还原态，部分被SPM中粘土矿物吸附或与水体中CO32-结合转化为弱酸溶解态。7月、10月沉积物和SPM中可还原态Ni、Zn、Cr、Cd会被还原释放到水体中，SPM中弱酸溶解态Zn、Pb会解吸释放到水体中，进而导致水体底层溶解态Ni、Zn、Cr、Pb、Cd浓度升高；水体底层溶解态Cu、Pb、Cd、Ni、Zn会与S2-形成生成硫化物沉淀，导致水体底层SPM中重金属浓度升高。 （5）通过底层水体溶解态重金属浓度与SPM和沉积物中重金属形态分析可以较好地揭示沉积物-水界面重金属迁移转化机制：硫氧化还原、铁锰（氢）氧化物和再悬浮作用主导了重金属在水体-SPM-沉积物三相间的迁移转化。水体底层溶解态重金属浓度在1月、4月主要受金属硫化物氧化和铁锰（氢）氧化物吸附作用共同影响；而在7月、10月主要受沉积物再悬浮、铁锰（氢）氧化物还原和负二价硫的固定作用共同影响。 （6）SPM中重金属的污染程度为：Cdgt;Nigt;Cugt;Zngt;Crgt;Pb，沉积物中重金属的污染程度为：Zngt;Pbgt;Cdgt;Crgt;Nigt;Cu。7月SPM中Cd、Cr、Cu、Ni、Zn和沉积物中Pb、Zn为重度污染。SPM中Ni、Cd迁移性较强，污染风险最高。7月、10月水体底层SPM和沉积物中重金属污染风险最高，SPM中重金属的污染风险明显高于沉积物中重金属。SPM或沉积物中重金属潜在生态污染风险最高的均为Cd。
水库污染;悬浮颗粒物;沉积物;重金属;形态分布特征
天津大学
硕士
环境科学与工程
李晓东;丁士元
2022
中文
X524
2023-08-29（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）