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柞蚕丝辅助法制备Co-Zr双组分催化剂及催化氧化甲苯性能

刘晶
渤海大学
引用
经济和社会的发展导致了挥发性有机化合物(VOCs)的排放迅速增加,是造成次级污染物和光化学烟雾形成的主要原因。这些污染物的排放导致世界许多地区的空气质量大幅下降,引起了人们对健康和总体福祉的关注。催化氧化被认为是去除大气中VOCs污染的有效的化学方法。开发高性能的、价格低廉的非贵金属氧化物催化剂以其已成为研究热点。  本工作采用(1)柞蚕丝素辅助直接分解法,和(2)柞蚕丝素与尿素辅助的水热法制备了Co3O4-ZrO2催化剂,通过XRD、SEM、EDS、TEM、XPS和N2吸-脱附技术较系统的表征了Co3O4-ZrO2催化剂的物化性质,评价了催化剂在过量氧气存在下、甲苯浓度为0.1%、空速20000 mL·g-1·h-1条件下氧化去除甲苯的性能。  结果表明在Co/Zr等摩尔比条件下,平均分子量为8~12kDa的柞蚕丝素辅助分解过程制得的Co1Zr1-c催化剂完全转化甲苯的温度最低为315℃,催化剂颗粒呈较规则的多面体形,比表面积为136 m2·g-1。使用尿素+蚕丝素混合物辅助的水热法制备的Co1Zr1-HF催化剂可以将甲苯转化的温度降低至270,使用单一辅助剂水热法制备的Co1Zr1-H(尿素水热法)和Co1Zr1-F(蚕丝素水热法)催化剂的甲苯转化温度分别为310℃和285℃。XRD和XPS结果表明Co1Zr1-HF催化剂是四方Co3O4和立方ZrO2复合金属氧化物,含有丰富的吸附氧(Oads)物种和多价态钴离子。SEM、EDS和TEM结果表明Co1Zr1-HF具有一定分散度的发达虫状孔结构的球形粒子。性能最好的Co1Zr1-HF催化剂比表面积高达177 m2·g-1,表面上吸附氧物种含量最丰富,吸附氧与晶格氧含量比高达3.19,同时也含有Co3+和Co2+物种,这种比表面积大、吸附氧含量高、多价态物种共存以及组分间的相互作用与其高效转化甲苯的性能有关,同时该催化剂也具有一定的稳定性。

大气污染;钴锆复合金属氧化物粒子;柞蚕丝辅助法;甲苯;催化氧化性能;污染去除

渤海大学

硕士

物理化学

包德才

2021

中文

X51;X505

2023-09-15(万方平台首次上网日期,不代表论文的发表时间)

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