纤维素基气凝胶的制备及其吸附性能的研究
随着石油开采和社会工业化的日渐发展，海上溢油和有机试剂泄漏重大事故频繁地发生，对生态环境造成严重的伤害。纤维素气凝胶由于其可生物降解、可再生以及多功能性，在吸附领域具有广阔的应用前景。然而，纤维素基气凝胶仍然面临许多问题，如吸附倍率低、疏水性和循环使用性差等。本论文采用双向冷冻技术从微观结构调控纤维素基气凝胶的三维网络结构，通过化学气相沉积/液相改性技术赋予其疏水性能，制备了超弹性/疏水性纤维素基气凝胶。通过对气凝胶的制备工艺、吸附性能的探讨，实现了材料微观结构的控制，为纤维素基材料在吸附领域的实际应用和弹性材料的结构设计提供理论依据和有效方法。本论文的主要研究结果如下： （1）采用双向冷冻冰模板法，通过控制冰晶生长的方向，制备出高回弹性、有序层状结构的氧化石墨烯（GO）/纳米纤维素（TOCN）气凝胶。探究了三类冷冻参数，包括聚二甲基硅氧烷（PDMS）坡度、GO/TOCN比例、初始冷冻温度对气凝胶微观形貌和力学性能的影响规律。得出以下结论：当PDMS坡度α=15°时，气凝胶能获得最佳的取向效果；通过调整GO/TOCN比例或者改变初始冷冻温度，可以实现微观形貌从无规结构、到平行层状结构，再到桥接片层结构的可控转变；其中GO/TOCN质量比1∶5时气凝胶出现桥接片层结构，表现出最佳的压缩回弹性能。同时还提出基于组分和温度的双向冷冻结构设计相图，采用双向冷冻技术对多孔结构进行调控，实现了结构设计与制造，为提高气凝胶力学性能奠定了基础。 （2）针对纤维素基气凝胶在吸附过程中力学性能差、油品回收率低的问题，通过双向冷冻和化学气相沉积相结合的方法，制备了一种仿生高弹性/疏水性GO/TOCN/聚乙烯醇（PVA）气凝胶（b-MGTPA）。压缩测试结果表明b-MGTPA具有良好的力学性能，在60%压缩应变下循环300次后应力保留率和形状回复率分别为98.4%和97.5%。该结构弹性的增强机理是其内部具有仿生桥接片层结构，在承受循环压缩应力时，这种仿生结构能有效避免应力集中。研究发现，经过硅烷化改性后，b-MGTPA的表面接触角达137.3°，这种高弹性/疏水性b-MGTPA可通过挤压方式重复进行油水混合物的分离，其对不同有机物的吸附倍率高达75-151g/g。经过30次重复使用期间，吸附倍率仍达90%以上，其结构不会发生明显坍塌和变形，具有优异的循环使用能力。此外，循环使用的同时能实现对吸附的油的高回收率（回收率大于80%），还能通过泵吸法实现油水混合物的连续分离。 （3）以甲基三甲基硅氧烷（MTMS）作为液相改性剂，采用液相改性技术，将MTMS改性液加入TOCN/PVA混合溶液中，随后经双向冷冻制备了高弹性/疏水性TOCN/PVA气凝胶（STPA）。结果表明，调节MTMS加入量可以实现STPA微观结构的可控设计；当MTMS加入量为30mmol/g时，制备出桥接片层结构的STPA具有优异的压缩回弹性能（在60%压缩应变下循环100次后应力保留率和形状回复率分别为95.4%和93.5%）和高疏水性（表面接触角为136°）。将其应用到油水混合物的吸附，其吸附倍率达45-101g/g，STPA在经过30次循环挤压吸附后依然保持优异的吸附能力（＞90%），显示出优异的重复使用性。
纤维素基气凝胶;制备工艺;微观结构;吸附性能
华南理工大学
硕士
轻工技术与工程
王习文;周深桥
2022
中文
TQ424
2022-12-23（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）