基于在线观测的珠三角典型地区碳质气溶胶变化特征与影响因素研究
碳质气溶胶（CarbonaceousAerosols，CAs）主要由元素碳（EC）和有机碳（OC）组成，是大气细颗粒物（PM2.5）的重要组成部分，对空气质量、气候系统和人体健康产生重要的负面影响。大气环境中的CAs与人类活动和大气氧化反应密切相关。近年来，国内外研究学者对CAs组成、来源以及环境影响开展了大量的调查和研究，但是目前对超大城市群下风向地区CAs的研究仍然较为缺乏，尤其是人为排放变化对CAs浓度和组成的影响特征研究仍然非常薄弱。鉴于此，本文以我国超大城市群珠三角（ThePearlRiverDeltaRegion，PRD）典型地区为研究对象，利用2019年~2020年CAs的高时间分辨率在线观测数据，识别了EC、OC及二次有机碳（SecondaryOrganicCarbon，SOC）的时间变化（年、季、日）和空间分布特征，厘清了影响秋季下风向地区SOC形成的关键因素，利用COVID-19疫情防控和PRD百日攻坚战减排案例，评估了PRD地区CAs浓度对超区域与本地减排的响应特征。论文取得的主要结果如下： （1）PRD区域HS站EC和OC的年均浓度（1.45±0.82μg/m3和4.94±3.34μg/m3）低于典型城市地区（DG站为1.59±0.90μg/m3和6.16±3.39μg/m3、ZQ站为1.60±1.00μg/m3和5.89±3.32μg/m3）。总体上，典型城市地区EC和OC浓度比PRD区域HS站高出16%，表明人类活动是导致PRD典型城市地区高CAs浓度的主要原因。 （2）2019年秋冬季PRD下风向地区OC和EC浓度的变化特征表现为秋季gt;冬季，这与上风向城市地区（冬季gt;秋季）存在不同。特别是，在秋季，PRD下风向地区OC浓度（7.37±3.41μg/m3）高于或接近上风向城市地区，且下风向地区OC浓度的日变化特征呈现午后增强现象，与上风向城市地区明显不同；基于最小相关系数法（MRS）优化估算SOC的分析表明，由燃烧源排放的前体物生成的SOC（SOCcom）是造成下风向地区秋季午后OC增强的关键因素。 （3）利用灰度关联模型提炼多源在线观测数据分析结果表明，SOCcom与大气氧化性和温度的关联度高达0.888和0.848，明显超过与PM2.5/PM10和相对湿度的关联水平（0.836和0.784），表明其形成主要受到大气光化学反应的控制。进一步利用K-mean聚类分析法提炼气象和SOCcom浓度数据分析表明，“肇-佛-江”交界带可能存在SOCcom高污染区；同时，东北部和东部的SOCcom及其前体物的污染传输可能对PRD下风向地区SOCcom秋季午后增强具有重要影响。 （4）以特征雷达图作为源诊断工具，发现PRD上风向城市地区包含机动车、燃煤和工业燃烧在内的化石燃料燃烧源对下风向地区SOCcom秋季午后增强具有重要影响。进一步以三元图作为组分占比诊断工具，识别出在SOCcom污染减轻的过程中硫酸盐和硝酸盐占比上升。以多元回归模型作为协同控制潜力诊断工具，解析出秋季PRD下风向地区SOCcom对燃烧源减排（用EC2020/2019表征）存在明显线性响应关系，这表明针对PRD上风向城市地区的化石燃烧源控制能够有效改善秋季PRD下风向地区SOCcom污染。 （5）以COVID-19疫情防控期间和PRD百日攻坚战期间人为源减排为研究契机，识别出超区域和本地减排对PRD地区CAs污染改善均具有积极作用，且疫情严控期间PRD地区SOC与大气氧化性呈现共同下降的现象。然而，PRD地区OC浓度对人为排放变化的敏感性不如EC，这可能是由于来自本地形成和区域传输的SOC贡献抵消了一次减排所带来的积极效益。 本文研究结果可为重点城市群大气CAs来源、成因及机制探究提供可靠的数据支撑和一定的方法借鉴，为探究CAs在大气污染的作用与管控研究提供参考。
大气污染;碳质气溶胶;变化特征;珠三角地区
华南理工大学
博士
环境科学与工程
郑君瑜
2022
中文
X513;X502
2022-12-23（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）