微纳米气泡协同Y分子筛降解有机废水的研究
随着工业的快速发展，有机废水的排放量越来越大，其中高盐度有机废水的有效处理成为现阶段亟待解决的难题。湿式催化氧化法在废水处理方面已经得到广泛应用，而微纳米气泡技术因其传质效率高、氧化性强等优点近年来被广泛关注，本研究提出以MNB替代传统湿式催化氧化技术中的空气或氧气作为氧化剂，在自制的MNB水中构建MNB-催化剂非均相催化氧化体系，提高对高盐度有机废水的降解效率。 本文首先研究了自制微纳米气泡发生装置产生的MNB的物化特性及其对MB的降解性能。再通过离子交换法合成了FeOx@Y和Cu/FeY-(OR)催化剂，通过表征研究了催化剂中活性组分的位置及迁移、价态分布、微观形貌和比表面积等特点，考察了不同实验条件对催化剂吸附性能的影响以及MNB-催化剂体系降解MB的影响，结合表征对MNB-催化剂体系降解机理进行了初步研究。结论如下： （1）MNB装置气液比和盐度对MNB的物理性能影响很大，在气液比为1∶83时装置性能最好。活性氧捕获实验证明MNB破裂产生的ROS主要为?OH。从MNB降解亚甲基蓝的实验中可知，在室温下，MB浓度为5mg/L、pH=3、盐度为10g/L、反应60min后，MB的去除率为50.3%，MB通过去甲基化作用和羟基化作用被氧化降解。 （2）采用有机相离子交换法合成FeOx@Y分子筛催化剂，Fe物种先进入分子筛α笼经焙烧后迁移至β笼和分子筛表面，以γ-Fe2O3的形式均匀分散。交换时间和交换浓度会影响催化剂中活性组分Fe的含量和分散度。时间越长浓度越大，进入分子筛中的Fe越多，但过量引入则会导致在催化剂表面堆积。结果表明：交换浓度为3g/L，交换时间为12h时分散度最高，催化活性最好。相同反应条件下，MNB-FeOx@Y-(3g/L,12h)体系催化降解效率（61.5%）高于MNB单独降解（50.3%）和FeOx@Y吸附（59%），说明MNB和FeOx@Y之间存在一定的协同作用，但协同效果不明显，这归因于催化剂结焦和堵塞造成的失活。 （3）以离子交换法合成的双金属Cu/FeY-(OR)催化剂中Fe和Cu物种主要以γ-Fe2O3和CuO的形式均匀分散在分子筛的笼内和内部，还有少部分Cu0堆积在催化剂表面，双金属之间存在相互作用。由于比表面积和孔容减小导致Cu/FeY-(OR)吸附MB的效果不理想，但其在pH=3、盐度为20g/L、MB浓度为15mg/L的条件下对MB的降解率高达94.3%，归因于MNB氧化和Fe3+/Fe2+与Cu2+/Cu+离子对之间形成的链式反应，促进了自由基的生成，提高了催化效率。
有机废水;微纳米气泡;NaY分子筛;双金属催化剂;催化降解
北京化工大学
硕士
环境科学与工程
余江
2022
中文
X703
2022-11-02（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）