锌MOF衍生介孔碳材料吸附去除水中磺胺甲噁唑的研究
随着抗生素使用量的快速增长和抗生素污染的危害日益显现，如何从水体中去除抗生素变成研究的热点，污水处理厂现阶段的工艺难以完全去除水体中的抗生素，导致抗生素随水体排入环境，引起环境抗性基因水平的增加，磺胺甲噁唑作为一种人类和兽用抗生素广泛在环境水体中检出。吸附法作为快速且高效的处理技术，由于操作简单、无二次污染、应用广泛等优点受到广泛欢迎，作为常用吸附剂的活性碳存在吸附性能难以再现、比表面积利用率低、成本高等问题，金属有机骨架MOFs具有大比表面积、孔径结构可调、拓扑结构多样性等的优点，因此成为研究的热点。本研究针对抗生素磺胺甲噁唑设计一种MOF基介孔材料，可以实现对其高效去除，主要研究如下： 1.通过常温搅拌法制备锌MOF材料ZIF-8，研究了十六烷基三甲基溴化铵、月桂酸钠、柠檬酸对锌MOF衍生介孔碳材料的孔径调节效果。发现采用十六烷基三甲基溴化铵和月桂酸钠为模板剂得到的吸附剂吸附效果最好。对制备温度、模板剂种类、模板剂比例、后处理过程进行了优化。发现模板剂与锌的摩尔比等于0.5，800℃下煅烧，酸洗2次得到的ZC-0.5吸附效果最好。ZC-0.5在1mg·L-1磺胺甲噁唑的溶液中的最大吸附量为56.94mg·g-1。 2.通过XRD、SEM、氮气吸附-脱附等温线、FTIR、TGA等分析方式表征吸附剂的性质和结构，材料ZC-0.5在800℃的高温煅烧下吸附剂总重量损失仅为18.82%，证明材料具有很好的热稳定性，而且XRD和FTIR分析结果说明加入模板剂不会改变材料的晶体结构和表面官能团，其中计算材料ZC-0.5的BET比表面积为1459.73m2·g-1，介孔孔径为4.70nm，总孔容为0.9493cm3·g-1，介孔占比为72.35%，对比原始ZIF-8比表面积为905.11m2·g-1，孔径为1.64nm，总孔容为0.3717cm3·g-1，介孔占比14.22%，证明通过模板剂成功调节了材料的孔径，增加了材料的介孔体积和比表面积。 3.研究不同条件（温度、pH、离子强度、天然有机物、SMX初始浓度、吸附剂量）下ZC-0.5对磺胺甲噁唑的吸附效果，并用响应曲面法研究三因素（温度、pH、离子强度）对吸附过程的影响，用Box-Behnken模拟得到的最佳反应条件为：303K、pH=4.13、NaCl浓度为0.4g·L-1，在该条件下实验验证吸附量为60.6mg·g-1。 4.对吸附机理进行研究，通过动力学模型拟合发现伪二阶动力学模型、混合一、二级（MOE）动力学模型能很好的拟合实验结果，等温线拟合模型中Freundlich和Sips等温线模型更符合ZC-0.5对磺胺甲噁唑的的吸附效果，吸附热力学计算结果得到吸附过程是自发且吸热的熵增过程。吸附过程存在的吸附机理主要为孔径匹配效应、氢键、疏水作用、静电相互作用、π-π相互作用等。 本文以ZIF-8（Zn）为前驱体通过模板剂调节，得到一种纳米介孔碳材料，该材料展现了对磺胺甲噁唑优异的吸附性能，为采用模板剂调节MOF材料孔径，并制备MOF基衍生介孔碳材料的研究提供一些理论基础。
锌MOF衍生介孔碳材料;纳米介孔碳材料;模板剂;磺胺甲噁唑;化学吸附;金属有机骨架
北京化工大学
硕士
环境科学与工程
胡翔
2022
中文
O643.36
2022-11-02（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）