纳米零价铁强化微生物燃料电池技术去除土壤中有机氯农药的研究
有机氯农药是持久性有毒污染物，对生态系统和人体健康具有巨大的危害，造成了严重的全球性环境污染问题。微生物燃料电池技术（MFCs）是一种新兴的污染物去除技术，使用该技术进行土壤污染场地的修复成为研究热点，然而将微生物燃料电池应用在难降解有机氯农药土壤污染中的研究还较少。本课题采用土壤微生物燃料电池技术（SMFC）对有机氯农药六六六污染的土壤进行修复，并使用阳极改性和添加外源有机物的方式，对SMFC的性能进行提升。 使用聚四氟乙烯和聚乙烯醇混合液为包覆剂将纳米零价铁颗粒负载至石墨毡基材表面，成功制备出了不易被氧化、稳定且电活性高的目标改性阳极。搭建以高负载石墨毡（纳米零价铁含量17.27%）、低负载石墨毡（纳米零价铁含量10.82%）、仅涂抹包覆剂的石墨毡、原始石墨毡为阳极的SMFC装置。经过101天的运行，使用纳米零价铁改性石墨毡为阳极的SMFC的产电能力及污染物去除能力得到极大提升，且纳米零价铁含量的增加有效减小了SMFC装置的内阻，产生了更高的最大功率密度，更大的产电量，丰富了阳极产电微生物群落的数量和多样性，提升了土壤中有机氯农药六六六的去除率。在101天内，四组SMFC的最大产电输出电压依次分别为：434.88mV、357.06mV、1.76mV、1.29mV；最大功率密度依次分别为：16.76mW·m-2、3.50mW·m-2、0.92mW·m-2、0.76mW·m-2；高负载和低负载纳米零价铁石墨毡电极材料构建的SMFC的内阻分别为496.03Ω和1044.23Ω，随着纳米零价铁负载量增加电池内阻降低了110.52%；高负载SMFC的平均产电量为912.89C，比低负载SMFC的平均产电量（477.07C）高91.35%。SMFC在降解污染物方面的成效通过土壤中六六六的去除率得到显示，阳极材料不同的SMFC中，4种六六六异构体的去除率均在高负载纳米零价铁石墨毡改性阳极构建的SMFC中达到最大值：75.82%（α-六六六）、55.52%（β-六六六）、84.12%（γ-六六六）、82.27%（δ-六六六）。同时，高通量测序结果显示负载了纳米零价铁的改性阳极周围，微生物群落的丰度得到了显著提升，与产电和降解六六六相关度高的微生物成为SMFC运行中的优势菌属，并发现纳米零价铁负载量会对微生物群落产生一定的影响，能直接或间接地对部分微生物产生促进或抑制效果。 使用葡萄糖为外源有机质，定期添加至SMFC装置土壤基质中。经过54天的运行周期后，存在外源葡萄糖添加的高负载SMFC和无添加的高负载SMFC对应的4种六六六（α-六六六、β-六六六、γ-六六六、δ-六六六）的去除率分别依次为：59.79%vs48.95%，61.51%vs28.37%，70.09%vs49.89%，70.01%vs47.08%；有外源葡萄糖添加的低负载SMFC和无添加的低负载SMFC对应的4种六六六去除率分别依次为：52.74%vs20.31%，35.83%vs10.60%、66.13%vs40.72%、40.82%vs39.66%。通过外源有机物的添加，4种六六六的去除率在高负载SMFC中分别提升了：10.84%、33.14%、20.2%、22.93%；在低负载SMFC中分别提升了32.43%、25.23%、25.41%、1.16%。产电方面，添加外源有机物的高负载SMFC的平均产电量（300.31C）比无添加的高负载SMFC的平均产电量（663.59C）低了54.74%；添加外源有机物的低负载SMFC的平均产电量（192.27C）比无添加的低负载SMFC的平均产电量（412.85C）低了53.43%。外源有机物的添加能够有效提高SMFC对六六六污染物的降解速率，然而在产电效果方面暂未发现其带来的积极影响。
土壤污染;有机氯农药;纳米零价铁;微生物燃料电池技术
北京化工大学
硕士
环境科学与工程
冯流
2022
中文
X53
2022-11-02（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）