MOFs衍生复合电极的制备及其对水中头孢他啶的降解研究
电化学催化工艺作为一类绿色环保、高效节能并对大多污染物具有广谱性降解的高级氧化法之一，包含了电化学氧化、还原、电絮凝、光电化学氧化等主要几个研究方向。其中电化学氧化是起步最早、研究最多的一类电化学工艺，利用金属、金属氧化物或碳材料作为阳极对水、大气、土壤中的有机污染物进行电化学降解。阳极材料具有高催化活性的同时，仍存在耐热、酸碱范围窄、阳极金属溶出等问题，导致电极不稳定。因为传统阳极材料存在性能不稳定，制备成本高等问题，考虑将具有比表面积大、孔径可调等特性的金属有机骨架材料MOFs引入到传统阳极电极的制备流程。本研究通过杂合传统DSA电极以及金属有机骨架材料，制备新型复合电极用于对水环境中污染物的降解。主要研究内容如下： （1）借助多壁碳纳米管CNT作为MOFs和金属离子的原位生长模板，一步水热法制备复合材料，通过碳化热解获得碳层包覆的SnO2-Sb-Ni-CNT电极。通过SEM、XRD、XPS、BET以及电化学表征研究电极的外观形貌、元素组成、价态分布，同时将电极应用于针对头孢他啶抗生素废水的电化学降解过程中，考察了不同环境因素下电极催化反应过程。 （2）研究了降解的反应机理和中间产物降解路径，通过多种淬灭剂和EPR实验对反应活性基团进行鉴定，发现该电极在降解体系中以直接电子转移为主。降解实验中头孢他啶母体存在容易断裂的手性不饱和双键以及较弱的C-N键，导致两端的吡啶基团、噻唑环以及内酰胺环容易断裂开环，并进一步生成小分子物质。 通过以上研究内容认为借助MOFs改进传统DSA电极是一种具有探索前景的技术路线之一。
电化学氧化;金属有机骨架材料;头孢他啶;降解机理;碳材料
北京化工大学
硕士
环境科学与工程
胡翔
2022
中文
TQ123.6
2022-11-02（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）