铝镁铁合金原位水滑石复合材料去除六价铬性能及其机制研究
六价铬污染给人类健康和生态环境造成严重威胁，地下水六价铬污染原位修复是环境修复领域的难点。铁基修复材料（纳米零价铁、铁基双金属复合材料）还原去除地下水六价铬污染存在应用pH范围窄和铁二次污染的问题。基于Al-Mg合金强还原性和水滑石的吸附性能，本文提出Al-Mg-Fe合金原位水滑石复合材料去除水中Cr(Ⅵ)新方法，通过研究复合材料制备条件（时间、pH、投加量、溶液类型）、Cr(Ⅵ)的反应条件（pH、反应时间、Cr(Ⅵ)浓度）对Cr(Ⅵ)去除性能的影响，实现宽pH范围Cr(Ⅵ)的高效去除并有效降低铁的二次污染，借助XRD、XPS、SEM、FT-IR等手段对复合材料反应前后进行表征，研究合金-水滑石复合材料对Cr(Ⅵ)的去除机理。主要结果如下： （1）通过合金水解法在合金表面垂直生长了尺寸310nm左右的片状水滑石结构，成功制备了合金水滑石复合材料，比表面积为17.987m2/g。在酸溶液处理过程中合金表面氧化膜被去除，并在表面产生沟壑，增加比表面积和活性位点，溶出的金属离子在合金表面原位形成水滑石。提高制备温度或延长制备时间有利于水滑石晶体成核和生长，提高复合材料中水滑石的负载量从而提升对Cr(Ⅵ)的去除性能。 （2）复合材料对pH为3-11的Cr(Ⅵ)1min去除率可达91.38%以上，对酸性条件Cr(Ⅵ)的72h去除率可达99.97%，最大去除容量118.72mg/g，去除过程符合一级反应动力学，动力学常数为0.0684h-1。复合材料比合金去除率提高24.3倍，有效将铁离子浓度降至地下水水质标准以下。 （3）复合材料对Cr(Ⅵ)的去除机理为吸附耦合还原作用：反应前期的高效去除是由于水滑石表面带正电荷，CrO42-阴离子通过静电吸附聚集在材料表面，与合金中发生电偶腐蚀的Al12Mg17和Al13Fe4接触通过电子传递快速还原。反应后期被还原的Cr(Ⅲ)与溶出的Mg2+形成Mg-CrLDH，部分Cr(Ⅲ)与水滑石层板中Al3+发生同晶取代被固定在水滑石层板，剩余的CrO42-通过高亲和力与水滑石层间Cl-进行离子交换被固定在层间，Cr(Ⅵ)的吸收和Cl-的释放均符合拟二级吸附动力学模型。 该工作对于原位合成复合材料及高效去除水中重金属离子具有一定借鉴意义。
地下水;六价铬污染;吸附耦合还原;离子交换
北京化工大学
硕士
环境科学与工程
杨晓进
2022
中文
X523
2022-11-02（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）