CuFe2O4@BC活化过硫酸盐降解四溴双酚A的研究
四溴双酚A（TBBPA）是目前产量最多也是应用范围最广的溴化阻燃剂（BFRs），因其难降解性、生物富集性、内分泌干扰性等环境危害性而引起广泛关注。高级氧化技术是当前有机污染废水应用最广泛的技术之一，其中过硫酸盐高级氧化法具有氧化还原电位高、反应速度快和选择性高等优势，因此活化过硫酸盐加速有机污染物的降解近年来得到国内外学者的广泛研究。本研究采用双金属络合-固化成核-无氧煅烧法制备生物炭负载的双金属复合催化剂CuFe2O4@BC用于活化过硫酸盐，可以实现水中四溴双酚A的完全降解，并对其降解机理和综合应用性能进行了探讨。 首先，以CuFe2O4@BC/PMS反应体系中TBBPA的降解效果为依据，对复合催化材料的制备条件进行筛选，包括生物炭载体的热解温度、金属掺杂种类以及金属成分与生物炭的投加比例，利用SEM，XRD，XPS、FTIR、BET和Raman等表征手段说明复合催化剂材料成功制备，通过对比分析不同条件制备的催化材料在反应体系中对TBBPA的降解效果，并参考不同的原料投加比例条件下制备材料的重复使用效果，确定材料制备工艺参数为：[Cu(NO3)2?3H2O]∶[BC]=1∶2（g/g），椰壳生物炭载体热解温度为800℃，[Cu(NO3)2?3H2O]∶Fe(NO3)3?9H2O=1∶2（mol/mol）。 其次，对影响CuFe2O4@BC/PMS体系降解TBBPA的因素进行探究，在反应温度为20℃，PMS和CuFe2O4@BC投加量分别为0.1mM，0.06g/L时，初始浓度为10mg/L的TBBPA可以实现完全去除，初始反应体系在偏碱性（pH≥9）条件下具有高效的氧化降解性；10mM氯离子（Cl-）严重抑制了TBBPA的降解，而其余共存阴离子（NO3-，SO42-，CO32-，H2PO4-）对TBBPA降解的影响甚微；葡萄糖的添加对反应体系的氧化降解影响较明显，其他有机质成分（柠檬酸、腐殖酸和牛肉浸粉）的少量存在对水体中TBBPA的降解影响较小。然后，EPR检测分析和自由基掩蔽试验说明反应体系中存在SO4-?，?OH和1O2，其中O2-?也可能对TBBPA的降解间接发挥作用；并结合催化剂反应前后的表征分析以鉴别活性位点，分析反应机理；通过反应中间产物的鉴定推断TBBPA的降解路径。 最后，CuFe2O4@BC/PMS反应体系应用性能的综合评价表明：在适宜的PMS和CuFe2O4@BC投加量条件下，初始浓度10～50mg/L的TBBPA几乎都可以实现完全降解；催化剂5次重复使用效果仍能达到90%的TBBPA降解率；TOC监测结果表明本研究中反应体系可以达到70.67%的矿化效果且在不同水质条件具有广泛的适用性，以期为实际应用提供参考。
污水处理;四溴双酚A;降解性;过硫酸盐;生物炭;高级氧化技术
北京化工大学
硕士
环境科学与工程
刘研萍
2022
中文
X703
2022-11-02（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）