改性PbO2电极对亚甲基蓝的电催化降解研究
随着全球工业的发展，各种难降解废水的排放量不断增大，其中就包括染料废水。吸附、化学氧化、生物处理等处理方法对染料废水的去除具有一定的局限性。电催化氧化法因其氧化性能强、无二次污染等优点而备受关注，而阳极材料是影响有机物电催化氧化效率的关键因素。Ti/PbO2电极虽然具有成本低、易制备、析氧电位高等优点，但也存在催化性能和稳定性较差的问题。因此，本论文从Ti/PbO2电极的改性出发，对电极进行了各种性能分析，并研究了改性电极对亚甲基蓝染料废水的降解，主要有以下几个部分内容： （1）采用电沉积法制备了Bi和Ce元素共掺杂的改性PbO2电极，并确定了掺杂比例。荧光光谱分析证明Blue-Bi/Ce-PbO2电极具有更强的羟基自由基（?OH）生成能力。扫描电子显微镜（SEM）观察到Blue-Bi/Ce-PbO2电极具有致密的表面结构；X射线衍射（XRD）表明各电极的晶型主要为纯的β-PbO2晶相，利用Scherrer公式计算得出Blue-Bi/Ce-PbO2电极的晶粒尺寸最小；X射线光电子能谱（XPS）证实Bi和Ce元素已成功掺杂到Blue-Bi/Ce-PbO2电极中。循环伏安法(CV)和伏安电荷分析表明Blue-Bi/Ce-PbO2电极具有更高的氧化峰响应电流（0.088A）和更大的电化学活性表面积；线性扫描伏安（LSV）曲线表明掺杂后PbO2电极的析氧电位高于未掺杂的电极；交流阻抗（EIS）曲线和等效拟合电路分析得出Blue-Bi/Ce-PbO2电极的电荷转移电阻（13.58Ω/cm2）最小。Blue-Bi/Ce-PbO2电极的加速使用寿命分别是TiO2-Bi/Ce-PbO2、Blue-Bi-PbO2、Blue-Ce-PbO2和Blue-PbO2电极的1.3、1.5、1.7和5.7倍。 （2）使用Blue-Bi/Ce-PbO2电极对亚甲基蓝进行了降解，系统分析了不同因素对亚甲基蓝去除率和降解动力学的影响。并通过响应面法优化了降解条件，在优化条件下：电流密度29mA/cm2、电解质浓度0.14mol/L、极板间距2.0cm，对100mg/L亚甲基蓝降解60分钟的去除率为96.32%，电极的瞬时电流效率（ICE）为7.68%，能耗（EC）为0.21kWh/mgCOD。Blue-Bi/Ce-PbO2电极在循环使用15次后对亚甲基蓝仍有90%以上的去除率，且使用前后的XRD图谱表明电极的晶体结构并未变化，说明电极具有很好的循环使用性，并且Pb离子溶出浓度远低于0.01mg/L。 （3）自由基掩蔽试验证明?OH是反应体系中的主要活性物质。紫外-可见吸收光谱（UV-Vis）表明亚甲基蓝的分子结构在降解过程中遭到不断地破坏。利用高效液相色谱-质谱（HPLC-MS）联用分析了降解过程中的中间产物，并推导了降解路径。
电催化氧化;PbO2电极;亚甲基蓝;电极表征;降解路径
北京化工大学
硕士
环境科学与工程
海热提
2022
中文
X703.1
2022-11-02（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）