核壳结构CFO@COF活化过硫酸盐降解水中磺胺甲恶唑的研究
目前抗生素污染的问题日益严重，抗生素废水因其毒性、耐药性以及低的可生化性影响人类健康、食品安全、水环境和卫生设施的可持续发展。传统的处理方法难以实现水体中抗生素的去除，基于硫酸根自由基的高级氧化法具有高效、pH范围宽、对水质条件的适应性强和氧化剂易于保存等优点成为近年来去除水中抗生素的研究热点。选择具有代表性的磺胺类抗生素磺胺甲恶唑（SMX）作为本研究的目标污染物。通过水热法合成钴铁双金属氧化物Co1.2Fe1.8O4（CFO）后，为达到减少反应过程中金属离子浸出的目的，在其基础上通过原位生长法包覆一层共价有机骨架（COF）材料形成核壳结构CFO@COF，研究包覆前后两种催化剂对于活化PMS降解SMX的性能以及催化机理。主要研究内容与结论如下： （1）CFO材料为四方尖晶石型钴铁双金属氧化物，在活化PMS方面表现出优异的活性，当SMX初始浓度为10mg·L-l时30min可以达到98.2%的降解率，在pH为弱酸性到碱性的范围内均能获得较高的降解效率，水体中共存的阴离子CO32-和腐殖酸HA对降解效果表现出较强的抑制性，而Cl-、HCO3-、HPO42-和SO42-则表现出低浓度促进降解而高浓度抑制降解的现象。CFO具有良好的稳定性与回收利用性，在重复使用五次后仍能达到80%以上的降解率。通过对活性组分的验证，证明CFO/PMS体系为自由基途径与非自由基途径共存的体系，SO4?-为主要活性组分。 （2）为减少材料中金属离子的浸出，引入COF材料作为外壳实现对材料的保护作用。CFO@COF在保证高效催化效果的同时减少了Co与Fe的浸出，包覆后Co离子的浸出由0.74mg·L-l减少至0.25mg·L-l，Fe离子没有浸出。此外，CFO@COF具有优秀的催化性能可能是由于COF的包覆改善了材料的表面性质，材料的吸附性能增强更有利于污染物与材料接触，通过XPS以及LSV分析催化机理，证明COF的引入不仅可以起到减少金属离子浸出的作用，还有利于1O2的产生并通过电子传递活化PMS，在降解SMX方面也有一定的促进作用。 （3）分析探讨了CFO@COF/PMS体系降解SMX产生的中间产物并推断其降解路径。通过软件预测得出，降解中间产物相比SMX具有更小的环境水生生物的毒性以及更低的环境毒性风险。
污水处理;磺胺甲恶唑;过一硫酸盐;钴铁尖晶石;共价有机骨架
北京化工大学
硕士
环境科学与工程
胡翔
2022
中文
X703
2022-11-02（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）