Mn-Ce脱硝催化剂的改性研究
Mn基催化剂由于具有较好的低温脱硝活性，近年来愈来愈引起研究者关注。本文深入研究了Mn-Ce催化剂的脱硝活性和抗硫性能。对Mn-Ce催化剂进行预硫化处理，并通过一系列的表对其结构进行分析，最后还讨论了硫化处理前后Mn-Ce催化剂的反应机理。 利用氧化还原沉淀法合成一系列Mn-Ce催化剂，表现出良好的低温活性，其中Mn-Ce9:1催化剂有150℃的区间其NOx转化率达到100%，且表现出较好的抗硫抗水性。通过表征发现所合成的Mn-Ce催化剂是一种比表面积较大的无定型结构，且表面存在氧化还原循环（Mn3++Ce4+?Ce3++Mn4+），Mn和Ce间的相互作用提升了催化剂表面的酸性和氧化还原性能。原位红外的研究发现，催化剂表面的双齿硝酸盐会与吸附氨结合成氨基中间体（M-O-NOx-NH3），此中间体在通入NOx后会迅速消失转变成原来的硝酸盐（强度变低）。因此，Mn-Ce催化剂上硝酸盐物种可以参与反应，其反应主要遵循L-H机理。 为对Mn-Ce催化剂的抗硫性机理进行深入研究，采取不同硫化处理方式对催化剂进行预处理，结果发现硫化处理后Mn-Ce催化剂的活性竟然得到提升，温度窗口也有所提升。表征结果发现硫化处理后Mn-Ce催化剂的氧化性得到很好的控制，酸性也得到了大幅度提升。原位红外研究发现硫化处理后Mn-Ce催化剂的反应机理由L-H机理转为E-R机理。 经过研究总结出Mn-Ce催化剂在硫化过程中硫酸盐会逐渐取代硝酸盐，而L-H机理也被逐渐抑制，而随着硫化的进行表面酸量（B）也增多，NH4+可以与NO2发生反应，催化剂表面SCR反应逐渐转为由E-R机理所主导的反应。
Mn-Ce脱硝催化剂;抗硫性;硫化处理;反应机理
北京化工大学
硕士
化学工程与技术
刘志明
2022
中文
O643.36
2022-11-02（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）