套管式微反应器和旋转填充床内CO2吸收过程的数值模拟研究
随着工业社会的发展，气候环境问题日益显著，为协约减排温室气体中国提出“2030碳达峰”和“2060碳中和”等目标。过程强化技术是实现这些目标的有效手段之一，其中多相过程强化尤为重要。气液两相流体系常见于气体吸收、溶剂解吸、精馏等化工单元操作。增强气液相间的质量能量传递是过程强化反应器研究的重点。以液体为分散相的多相流反应器中，液体被分散成较小尺寸的液滴、液膜等形式，有效地缩短液体内部分子扩散距离并增大气液接触面积，从而强化气液相间传递过程。 本文首先以套管式微反应器为研究对象，基于CFD技术结合实验数据，创新性地提出无经验系数的气液传质模型，然后对反应器CO2的物理吸收、化学吸收过程进行三维CFD模拟，在此基础上将模型方法拓展至装有3D打印新转子的超重力反应器，对其中CO2的物理吸收过程进行数值模拟研究，主要研究成果如下： （1）以金属套管式微反应器为研究对象，基于小涡传质模型和表面功，将界面附近湍动能耗散分为用于界面变形和界面传质两部分，创新性地提出修正小涡传质模型:kl=√D((ε-d(σs)/mdt)/v)1/4 小涡传质模型和修正小涡传质模型在雷诺数较高、气液比较大的情况下，模拟所得的体积传质系数与实验数据的偏差在±15%以内；在低湍动程度下，用原小涡传质模型预测的体积传质系数与实验数据的偏差超过±40%，而修正小涡传质模型的模拟结果与实验数据吻合较好，误差在±15%以内。不同的湍动情况下，修正小涡传质模型根据界面变形自动调节界面传质占比，无需实验数据回归系数，可以推广到更广泛的操作范围。 （2）套管式微反应器内CO2物理吸收过程的三维CFD模拟结果表明，压降、持液量、液相中CO2饱和率、传质系数和总体积传质系数的模拟值与实验数据或经验关联式吻合良好，误差在±20%以内。环形微通道内存在传质强化机理：初始液膜破裂成较小的液膜或液滴，具有较高传质速率的小液膜或液滴迅速达到较高浓度，与较大液膜发生聚并，这些过程串联或并联进行强化气液传质过程。随着液体雷诺数的增大，初始液膜长度、气液界面面积逐渐增大，传质与界面变形所需要的能量比先增大后减小。随着气体雷诺数的增大，初始液膜长度先增大后减小，气液界面面积逐渐增大，传质与界面面积变形所需的能量比逐渐减小。当气液碰撞区轴向长度lc从12mm增大到28mm时，气液传质面积、体积传质系数逐渐减小，体积传质系数在lc=12mm处取最大值为7.134s-1相比于原17mm提升55%。 （3）套管式微反应器内MEA-CO2化学吸收的三维CFD模拟结果表明：在不同气液流量、吸收剂浓度、吸收剂温度下，CFD模拟所得沿程取样口或出口处的CO2脱除率与实验结果的误差均在±20%以内。MTMCR内MEA吸收CO2体系中，气量对总体积传质系数（Kya）影响较小。随吸收剂温度的提升Kya增大。当吸收剂流量从3.5L/h增加至17.6L/h时，总体积传质系数显著增加，可升高43.6%；当吸收剂中MEA的质量分数从0.12增加至0.3时，体积传质系数可提高107.3%，达85kmol/(m3·h·kPa)，超过相似操作范围内小型随机填料塔的200倍。有化学反应发生时的压降、界面面积比无化学反应时略低，但前者的局部相间传质速率比后者的高出一个数量级，可达2957.7kmol/(m3·h)。 （4）旋转填充床内水逆流吸收CO2过程的数值模拟结果表明，不同操作条件下CFD模拟所得的出口处液相CO2饱和率的预测值与实验数据吻合良好，误差在±15%以内。提高转速可显著增大转子区液体湍动能耗散率、减小轴向持液量标准差、提高气液传质面积，转速从100rpm提升到1200rpm时体积传质系数增加1.9倍。提高液量可增大内外空腔的液体湍动能耗散率和轴向持液量标准差，气液传质面积先减后增，液量从6L/h增加到24L/h时，体积传质系数增加1.1倍。
套管式微反应器;旋转填充床;气体吸收;计算流体力学
北京化工大学
博士
化学工程与技术
王健红
2022
中文
TQ028.17
2022-11-02（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）