铝镁合金水滑石微纳核壳结构材料还原水中硝酸根的研究
硝酸盐氮污染成为全球性的普遍问题，对人类健康以及生态环境产生了严重威胁。因此，去除硝酸盐氮并将其转化为附加值更高的氨氮以便资源化利用具有重要意义。目前广泛使用的修复材料普遍存在宽pH还原活性不稳、持久稳定性不强以及二次污染问题。本文基于镁和铝的化学活性和两性金属特性，提出铝镁合金水滑石核壳结构材料还原水中硝酸盐氮的新方法。在铝镁合金表面原位自组装铝镁水滑石，制备微纳核壳结构材料AlMg@LDH，考察了温度、pH、合金投加量、污染物浓度、多种重金属离子对硝酸根还原去除的影响，采用XRD、FT-IR、SEM、TEM、BET、XPS表征方法，探讨AlMg@LDH对硝酸根转化去除机理。主要结果如下： （1）雾化法制备粒径20±5μm的球状铝镁合金颗粒，主要成分Al12Mg17。通过水解法在其表面原位形成铝镁水滑石包裹合金颗粒。水滑石主要分子式Mg4Al2(OH)12CO3·3H2O，含少量Cl-插层，晶胞参数a=2.986（A），c=22.710（A），层间通道高度E=2.770（A）。水滑石二维纳米片层呈花型交替垂直生长于合金颗粒表面，层厚1000±200nm，使材料呈现丰富的表面结构，比表面积6.09m2·g-1，表面介孔孔径11.67nm。 （2）合金表面的二维纳米水滑石层对合金具有较好的保护作用，避免水分子的侵蚀，水中存放50天产氢量为合金的0.38%，460天后表面水滑石结构致密规整，具有良好稳定性。另外一方面，表层水滑石促进硝酸根的还原速率。材料在pH2-11对硝酸根的还原转化均达到77.80%以上，酸性条件下反应速率最快0.0063h-1，还原去除率92.00%，并随pH升高略有降低。中性常温条件下，与未包覆水滑石的合金比较，对50mg·L-1硝酸根还原去除率提高39.46%，13h内反应速率提升6.85倍。温度升高促进硝酸根还原转化，30℃反应速率为0.0014h-1，每升高10℃，反应速率增加52.40%，80℃时反应速率为0.012h-1。浓度为25mg·L-1的Cd(Ⅱ)、Mn(Ⅱ)、Zn(Ⅱ)、Ni(Ⅱ)存在下，硝酸根还原转化速率分别提高16.20%、13.08%、8.16%、3.95%。 （3）对于硝酸根还原，首先二维纳米水滑石层表层正电荷静电吸附硝酸根阴离子，使其快速富集，随后通过表面介孔通道与内层合金相Al12Mg17发生还原反应，硝酸根得电子转化为氨根和微量亚硝酸根（＜0.02%），吸附在水滑石层或进入溶液。Al12Mg17失电子后溶出的Al、Mg离子消耗OH-在材料表面原位生成新的水滑石，比表面积进一步增大，300min后提升169.32%，材料表面二维纳米水滑石层持续更新。 本研究为硝酸盐氮的绿色去除以及再利用提供了新的参考，为使用合金材料原位制备合金水滑石核壳结构材料制备并用于污染修复领域提供支持。
污水处理;铝镁合金;水滑石;核壳结构;硝酸盐
北京化工大学
硕士
环境科学与工程
杨晓进
2022
中文
X703
2022-11-02（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）