1D/2D填料掺杂聚氨酯介电弹性体的制备及性能研究
介电弹性体(DE)是在外部电压作用下,发生内部电荷分离,同时电荷积聚在上下两层表面，形成Maxwell静电力，使弹性体薄片在平面方向发生横向扩展，而在厚度方向发生压缩的一类新型功能材料。由于介电弹性体能将电能转化为机械能，具有发生水平大形变的驱动能力，在人工肌肉、智能假肢、电子皮肤等方面有着重要应用。为了使驱动应变最大化，需要获得较大的电压感应应变。现有的大形变均发生在高压电场条件下（≥100kV/mm），存在很大的安全隐患。而在低压电场下发生较大的形变非常困难，存在巨大挑战。 本文将一维（1D）无机纤维[包括镀银SiO2纤维、高介电钛酸钡（BaTiO3）纤维和高电导率碳纳米管（CNTs）]和/或二维（2D）无机纳米片层材料[包括过渡金属钛碳化物（MXene）与石墨烯（GR）]掺杂到聚氨酯基体中，系统研究并分析了掺杂填料对复合材料宏观物理机械性能、电性能及电驱动性能的影响，为制备具有高介电常数、低模量、低介电损耗、高击穿强度、大驱动应变的高性能介电弹性体提供依据。论文主要研究内容如下： (1)通过溶胶凝胶结合静电纺丝的方法制备了SiO2纳米纤维，采用聚多巴胺（PDA）对SiO2纤维进行表面改性，制备了SiO2/PDA纤维，进一步通过银镜反应制备了表面镀银SiO2/PDA@Ag纤维。探究了三种纤维分别与TPU基体复合制备的介电复合材料的力学性能、介电性能的变化规律。结果表明，填加SiO2、SiO2/PDA、SiO2/PDA@Ag纤维的TPU复合材料的模量得到明显提高，当纤维用量达20wt%时，存在短纤维增强复合材料的应力屈服现象。TPU复合材料的介电常数随着SiO2、SiO2/PDA、SiO2/PDA@Ag纤维用量的增加而增大，介电损耗较低，电力学敏感因子较小。其中填加1wt%SiO2/PDA@Ag纤维的TPU介电弹性体的电力学敏感因子比纯TPU基体增加了11%，电致形变能力相对增强。 (2)通过静电纺丝的方法制备了BaTiO3(BT)纳米纤维，使用PDA对其表面改性,制备了BT@PDA纤维。利用盐酸溶液刻蚀制备了二维MXene材料。探究了高介电常数BT@PDA纤维和高导电少层MXene共掺杂制备的TPU介电复合材料的介电性能和力学性能。结果表明，在协同效应作用下，共掺杂MXene/BT@PDA/TPU复合材料的介电常数比单一填加BT@PDA填料的介电常数明显提高，电力学敏感因子显著增强。MXene纳米片引起的界面极化和微电容结构，以及BT@PDA纤维引起的界面极化是提高共掺杂体系介电常数的主要原因。具有叠层结构的MXene纳米片，在含量0.5wt%以内时，可抑制漏电流的传导，使TPU介电复合材料获得较高击穿强度。103Hz时，0.5wt%MXene/5wt%BT@PDA/TPU复合材料的电力学敏感因子为11.38，介电常数（12.52）是纯TPU（ε=6.72）的1.86倍，具有相对良好的大变形能力。 (3)研究了碳纳米管（CNTs）和CNTs@PDA分别与MXene共掺杂制备的MXene/CNTs/TPU、MXene/CNTs@PDA/TPU介电复合材料的力学性能及介电性能。结果表明，引入少量高导电性的MXene和CNTs、CNTs@PDA纤维，可在TPU基体中形成双掺杂填料网络结构，并且不增加复合材料小变形下的杨氏模量。发现MXene片层在TPU基体中所形成的微电容器结构，可强化界面极化，其少量填加时可获得适宜的击穿强度，抑制漏电流，对保护纵向电击穿发挥作用。共掺杂MXene/CNTs/TPU复合材料中，随着MXene/CNTs用量的增加，电力学敏感因子显著提升。当共掺杂体系中的MXene用量为1wt%、CNTs用量为0.8wt%时，TPU复合材料的电力学敏感因子达33.46，具有优异的机电效率值。 (4)设计并研究了同样具有二维片层结构的石墨烯（GR）与MXene共掺杂制备MXene/GR/TPU介电复合材料，利用片层结构的纵向电流阻滞效应来获得较佳的击穿强度。结果表明，MXene/GR/TPU介电复合材料的断裂伸长率和拉伸强度随着MXene用量的增加而下降。与MXene/CNTs/TPU复合材料相比，两种片层材料共掺杂制备的MXene/GR/TPU复合材料，介电常数只少量增加。发现GR/TPU具有较高的击穿强度,MXene/GR/TPU介电复合材料的介电常数略有提升，击穿强度较高。其中，0.5wt%MXene/1wt%GR/TPU介电复合材料的电力学敏感因子为3.54，具有相对较好的大变形能力。
介电弹性体;钛酸钡纳米纤维;碳纳米管;石墨烯;静电纺丝;介电性能
北京化工大学
博士
材料科学与工程
徐樑华;刘力
2022
中文
TB332
2022-11-02（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）