石墨烯/氧化石墨烯修饰液/液界面的电化学研究
本论文主要利用电化学方法考察二维纳米材料氧化石墨烯和石墨烯在液/液界面上的界面行为,主要包括氧化石墨烯纳米片的界面吸附行为及其对离子转移反应的影响,并初步探讨了石墨烯膜修饰液/液界面对离子转移反应的影响。 一方面,氧化石墨烯(GO)被认为是一种两亲性分子或胶体粒子,迄今为止,有关GO在液/液界面上吸附行为的研究大多局限于非极化液/液界面,然而,GO在可极化液/液界面上以及外加电场作用下的吸附行为及其对液/液界面上所发生的界面反应的影响尚不清楚。本论文采用循环伏安法(CV)和交流伏安法(ACV)考察了GO在外部极化条件下的可极化液/液界面,即两互不相溶电解质溶液界面上的吸附行为。ACV测量的界面电容结果表明:当水相中氧化石墨烯纳米片在界面吸附时会导致界面电容值显著增大,其原因可归于GO在液/液界面上的吸附和自组装导致界面的电荷密度和粗糙度的增加。此外,研究还发现外部极化作用可加速GO在液/液界面上的吸附。离子转移伏安法的结果则进一步表明,界面吸附所形成的GO层状物可阻碍该界面上的离子转移反应,其原因应与GO的界面吸附所导致的界面位阻和电荷排斥效应有关。本工作对于全面地了解GO在液/液界面上的吸附行为具有一定的指导作用,并有助于研究氧化石墨烯纳米递药平台在纳米/生物界面上的界面吸附和药物离子释放过程。 另一方面,本论文首次利用多层石墨烯膜修饰水/1,2-二氯乙烷(W/DCE)界面,并利用循环伏安法(CV)和差分脉冲伏安法(DPV)初步考察了石墨烯膜修饰的W/DCE界面上的离子转移行为。研究发现多层石墨烯膜修饰W/DCE界面具有超宽的电化学窗口,相对于在空白W/DCE界面上所得到的电化学窗口可扩展800-1500mV。另外,研究还发现在石墨烯膜修饰的W/DCE界面所呈现的空白电化学窗口内可以观察到离子转移现象。基于以往膜修饰液/液界面电化学和石墨烯膜在分子和离子纳滤方面的研究报道,多层石墨烯膜修饰W/DCE上所呈现的超宽电化学窗口可归于多层石墨烯膜内纳米级的层间距对决定窗口的离子转移的筛分效应,而在该超宽电化学窗口内所观察到的离子转移现象应与石墨烯膜内的芳香环与阳离子存在的阳离子-π作用密切相关。本工作不仅丰富了膜修饰液/液界面电化学的研究范畴,而且有助于理解多层石墨烯膜内的离子传输过程。 综上所述,本论文探讨了氧化石墨烯纳米片在液/液界面上的吸附行为以及石墨烯膜修饰液/液界面上的离子转移行为,不仅丰富了纳米材料修饰液/液界面电化学的研究内容,也有助于进一步拓展液/液界面电化学在纳米材料研究中的应用。
氧化石墨烯;纳米片;石墨烯膜;液/液界面;电化学
上海应用技术大学
硕士
应用化学
陈勇
2020
中文
TQ127.11
2021-11-15(万方平台首次上网日期,不代表论文的发表时间)