磁性金属酞菁催化剂的制备及其在环酮的拜耳-维利格催化氧化中的应用
Baeyer-Villiger（B-V）氧化是一种很有价值的有机反应，它可以直接将酮转化为相应的内酯或酯。然而，有机过氧酸作为传统的B-V氧化剂存在着成本高、选择性低和危害环境等缺点，所以逐渐被绿色、环保、副产物为水的H2O2所替代，而H2O2浓度超过70%时也存在过酸所具有的危险性。在催化体系中，生物酶催化B-V反应的活性虽然较高，但是，酶活性的保持需要较严格的操作条件。因此开发成本低且绿色环保的高效催化剂和氧化剂，以用于在温和的条件下催化氧化环酮化合物进行Baeyer-Villiger氧化反应成为如今的研究热点。 第一，本论文首先综述了本课题选题背景、Baeyer-Villiger反应研究进展、对Baeyer-Villiger反应做了阐述。总结了金属酞菁催化剂的负载以及磁性粒子作为载体的研究进展，以及本课题选题的意义与主要研究内容。 第二，结合本实验室的研究成果，合成了四酰胺基钴酞菁，将其负载到壳聚糖包裹的磁性小球上，通过傅里叶红外光谱、紫外可见分光光度计、XRD分析催化剂特征峰确定结构，用SEM观察催化剂的表面形貌，使用VSM研究催化剂的磁化性能。结果表明酞菁成功的负载到了磁性小球上。 第三，研究了以CoTaPc-Fe3O4/CTO催化氧化环己酮的Baeyer-Villiger反应的影响因素。通过对反应温度、反应时间、溶剂、摩尔比变量的筛选，得到最佳反应条件如下：底物0.025mol，苯甲醛0.05mol，CoTaPc-Fe3O4/CTO0.12g，1,2-二氯乙烷25mL，反应12h，环己酮能得到很好地转化，ε-己内酯获得较高的产率。 第四，通过拉曼光谱和控制实验，研究了CoTaPc-Fe3O4/CTO催化分子氧氧化Baeyer-Villiger的反应的机理。发现CoTaPc-Fe3O4/CTO可以加速苯甲醛转化为过氧苯甲酸的过程，从而促进反应的进行。
四酰胺基钴酞菁;壳聚糖磁性微球;Baeyer-Villiger反应;催化氧化
上海应用技术大学
硕士
应用化学
孙小玲
2020
中文
O621.251
2021-11-15（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）