Anderson型杂多酸催化剂催化氧化反应与偶联反应的研究
选择性氧化反应与偶联反应一直以来都是化学领域当中的重要组成部分并且也是重要且富有挑战性的两类课题。传统的选择性氧化反应在氧化剂方面往往都需要消耗化学计量或者大大过量的氧化剂，价格高昂，且很多氧化剂有一定的毒性，一些反应还会产生化学计量或者大量的废酸和废金属盐等加剧环境污染。随着人们逐渐对环境污染问题的重视，很多有机氧化剂因为难以回收利用，且污染严重，人们越来越倾向于利用空气，氧气，双氧水等非常绿色的氧化剂，但是这些氧化剂相对于某些有机氧化剂和无机氧化剂的氧化性要弱很多，通常需要催化剂来促进反应或者调控反应的选择性，因此研发出绿色，高效，高选择性的催化剂是催化领域最重要的研究方向。近几十年来，金属/有机配体催化剂在选择性氧化,氧化偶联，等方面都取得了重大进展，但是它们在催化氧化过程中存在稳定性差、难以回收利用和环境不友好等等问题。相比之下，杂多酸催化剂是一种非常具有优势的绿色催化剂，稳定性好和可以通过不同的元素组成在不改变原有构型的情况下对氧化还原性质进行调控。 多金属氧酸盐由于其丰富的结构和性质发展越来越迅速，被应用在众多催化反应当中，其中Anderson型结构的杂多酸，具有结构相对简单，分子量小，活性位点明确，并且可以通过有机修饰改变其氧化还原性质，虽然现在在催化领域研究至今报道甚少，但是具有很广阔的前景。基于文献报道和我们课题组的研究成果，本论文主要探究Anderson型杂多酸催化剂在氧化反应与偶联反应当中的应用进行研究，研究主要分为以下2个部分：（1）以Fe为中心的Anderson型多金属氧酸盐应用在亚甲基氧化生成酮类化合物。（2）以Cu为中心的Anderson型金属氧酸盐应用在胺类化合物与硼酸类化合物偶联生成二级胺类化合物。我们的研究都以温和绿色氧化剂为基础例如空气，氧气或过氧化氢，多金属氧酸盐催化剂具有很好的催化活性和优良的稳定性，并且对合成的多酸进行了XRD，FT-IR表征，随后用合成的多酸进行了催化实验，而且还可以多次重复使用和简单的回收再利用。此外，我们也在对催化剂催化机理通过控制实验等方法进行了简单的推测。
Anderson型杂多酸;氧化反应;氧化偶联;酮;二级胺
上海应用技术大学
硕士
化学工程
余焓
2020
中文
O621.251
2021-11-15（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）