生物质气制二甲醚双功能催化剂的研究
本文以CuO-ZnO-Al2O3/HZSM-5双功能催化剂为基础,分别研究了Li2O含量和不同助剂(Ce、Y、Ga、Zr)对其催化生物质气制备二甲醚反应性能的影响。最后还研究了不同制备方法对CuO-ZnO-Al2O3-ZrO2/HZSM-5催化性能的影响。本实验采用加压固定床反应器对所制得的催化剂进行活性评价,并采用XRD、N2吸脱附、N2O化学吸附、SEM、XPS和H2-TPR等一系列技术对催化剂进行表征。取得的主要结果如下: 一、Li2O含量对CuO-ZnO-Al2O3-Li2O(x)/HZSM-5催化性能的影响 采用碳酸钠共沉淀法制备CuO-ZnO-Al2O3-Li2O(CZAL-x),研究了Li2O含量对CuO-ZnO-Al2O3-Li2O(x)/HZSM-5催化性能的影响。结果表明,添加适量的Li可以促进催化剂中活性组分的分散,提高Cu表面积,从而提高CO的转化率。在H2/CO/CO2=2:2:1,P=3.0MPa,T=250℃,WHSV=2400mL·gcat-1·h-1的反应条件下,在CZAL-0.5+HZSM-5催化剂的作用下,CO的转化率和DME的选择性分别达到了61.1%和63.4%。此外,Li的添加还可以有效地抑制Cu晶体的生长,从而明显提高催化剂的稳定性。 二、助剂(Ce/Y/Ga/Zr)对CuO-ZnO-Al2O3/HZSM-5催化性能的影响 采用碳酸钠共沉淀法制备CuO-ZnO-Al2O3-MOx(M=Ce/Y/Ga/Zr),研究了助剂Ce、Y、Ga、Zr对CuO-ZnO-Al2O3/HZSM-5催化性能的影响。结果表明,助剂种类的不同,对CuO-ZnO-Al2O3/HZSM-5催化性能的影响也不相同,其中助剂Zr的添加可以促进催化剂中活性组分Cu的分散,提高Cu比表面积,从而提高CO的转化率。此外,助剂Zr的添加也可以适当提高催化剂的稳定性。 三、制备方法对CuO-ZnO-Al2O3-ZrO2/HZSM-5催化性能的影响 采用碳酸钠共沉淀、草酸胶态共沉淀、草酸固相反应法和燃烧法制备CuO-ZnO-Al2O3-ZrO2催化剂,研究制备方法对CuO-ZnO-Al2O3-ZrO2/HZSM-5催化性能的影响。结果表明,用碳酸钠共沉淀法制备的CuO-ZnO-Al2O3-ZrO2催化剂Cu的晶粒最小,Cu比表面积最大,与HZSM-5混合后的催化活性也最好。
双功能催化剂;CuO-ZnO-Al2O3;HZSM-5;生物质气;二甲醚
上海应用技术大学
硕士
工业催化
毛东森
2017
中文
O643.36;TQ223.24
2021-11-15(万方平台首次上网日期,不代表论文的发表时间)