氟改性纳米HZSM-5分子筛催化生物乙醇制丙烯
本文考察了NH4F、HF及NH4F-HF改性对纳米HZSM-5分子筛催化生物乙醇制丙烯的影响，并采用XRD、TEM、N2吸脱附、ICP-OES、27AlNMR、NH3-TPD、Py-IR及TG等技术对改性前后的催化剂进行了表征，研究了氟改性对纳米HZSM-5分子筛物化性质及催化性能的影响。 NH4F改性可增大HZSM-5分子筛的外表面积、孔容及孔径。同时，不同含量的NH4F对催化剂酸性质的影响也大不相同。当NH4F含量≤20%时，HZSM-5分子筛的酸性随NH4F浓度增大而逐渐减弱；当NH4F含量增至25%时，氟离子的诱导效应则使HZSM-5分子筛的酸性有所增强。适量氟改性样品HZ-F-20表现出最佳的丙烯选择性及催化稳定性。另外，焙烧温度对NH4F改性纳米HZSM-5分子筛的催化性能也有显著影响。当焙烧温度为500℃时，催化性能最佳；而当焙烧温度继续升高（550℃和600℃）则导致酸性大大减弱，乙烯选择性升高，丙烯选择性骤降，催化剂快速失活。 HF改性也可调变HZSM-5分子筛的酸性质。当HF浓度≤6%时，HZSM-5分子筛的酸性随HF浓度增大依次减弱；当HF浓度增至8%时，HZSM-5分子筛的酸性反而增强。然而HF的扩孔效果却不及NH4F。HF处理虽可增大催化剂的外比表面积，但对孔容及孔径影响不大。HF-6的催化性能最佳，维持丙烯选择性≥10%可达95h。 NH4F-HF对催化剂酸性的影响与NH4F、HF类似。当NH4F(s)为2g，HF浓度≤6%时，HZSM-5分子筛的酸性随HF浓度增大而逐渐减弱；HF浓度增至8%时，HZSM-5分子筛的酸性又有所增强。相比于HF，NH4F-HF改性对HZSM-5分子筛的孔结构的调变更为明显，不仅增加了催化剂的外比表面积，也增大了孔容及孔径。NH4F-HF-6具有最佳的催化性能，可以维持丙烯选择性≥10%长达105h，优于HF的改性效果。
纳米HZSM-5分子筛;氟改性;生物乙醇;丙烯
上海应用技术大学
硕士
工业催化
毛东森
2017
中文
O643.36;TQ221.212
2021-11-15（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）