氮掺杂多孔碳的可控制备及其CO2吸附应用
氮掺杂多孔碳材料是以氮原子(含氮官能团)为增强材料的碳基复合材料,利用氮掺杂改善多孔碳材料的孔道结构、化学和电学等性质。氮源(含氮前驱体)对所制碳材料中氮元素的含量、所在位置、所处化学环境均具有重要影响,所以选择合适的氮源是合成高性能多孔碳材料的先决条件。本课题以聚4乙烯基吡啶(P4VP)为碳氮源,基于金属-有机配位结构制备氮掺杂多孔碳材料,主要工作如下: (1)以P4VP为碳氮源、FeCl3·6H2O为助剂,基于Fe-P4VP配位结构制备氮掺杂多孔碳(NDPC)。P4VP即使在惰性气氛中也会完全分解,但在Fe3+的配位和催化作用下,在非常低的温度(400℃)就可以转化为碳。碳化过程中聚集形成的铁纳米晶簇具有模板剂和活化剂的双重作用,在不同的温度表现出不同的致孔方式。所制备的NDPC样品具有大比表面积(达到1211m2g-1)、大孔容(达到0.96cm3g-1)、孔径分布集中以及高氮含量(达到9.9wt%)等优点,表现出极高的CO2吸附能力和优秀的CO2/N2选择性。NDPC-2-600样品0和25℃的CO2吸附量分别达到6.8和4.3mmolg-1,CO2/N2(0.15/0.85)选择性也分别达到18.4和15.2。 (2)基于Fe3+配位/催化使P4VP可碳化的基础上,尝试以活化的方式获得比表面积更大和微孔结构更为发达的样品;研究不同活化剂、不同活化方式对材料孔道结构的影响,选用的活化剂包括NH3,CO2,H2O和KOH。表征结果显示:NH3和CO2活化使NDPC-2-600样品的孔径分布集中程度和比表面积有所下降,NDPC1211-NH3和NDPC1211-CO2比表面积分别为1206和1129m2g-1;H2O和KOH活化获得比表面积更大的样品,NDPC-H2O和NDPC-KOH-6112-700样品比表面积分别达到1352和1402m2g-1。
氮掺杂多孔碳;聚4乙烯基吡啶;金属有机配位;CO2捕获
上海应用技术大学
硕士
化学工程
韩生
2017
中文
O647.33
2021-11-15(万方平台首次上网日期,不代表论文的发表时间)