Anderson型杂多酸烷氧化合物催化氧化性能的应用研究
在最前沿和最新的文献中,催化术语通常与“绿色化学”和“可持续性”等概念密切相关,因为催化是降低许多化学工业过程的能耗和环境负担最有效的方案。选择性催化氧化反应在当前化工行业中特别重要。许多关键的化学品和中间体如醇,环氧化物,醛,酮和有机酸都是通过选择性催化氧化作用产生的。多金属氧酸盐具备很好氧化还原性质,持久的对抗氧化剂和环境兼容性。本论文是对Anderson型杂多酸烷氧化合物催化氧化性能的应用进行探究。 (1)使用双边氨基共价修饰的Mn-Anderson型多金属氧酸盐作为催化剂,H2O2为氧化剂,无需自由基引发剂,对苯乙烯进行催化氧化,能够精确可控进行专一选择性生成环氧化合物或顺式—二羟基化合物。通过单因子变量的方法优化反应。经研究发现,当反应温度为50℃时,用CH3CN作为溶剂,对环氧化合物具有专一选择性,其中选择性≥99%,收率≥90%。当反应温度为70℃时,用CH3CN/H2O作为溶剂,对二羟基化合物具有专一选择性,其选择性及收率均≥99%。并成功地将各种烯烃转化成相应的环氧化物和顺式二醇,具有优异的选择性和收率。 (2)在水中使用单边氨基修饰的Fe-Anderson型多酸[FeMo6O18(OH)3{(OCH2)3CNH2}](FeIIIMo6-NH2)作为催化剂,1atm氧分子作为氧化剂,催化氧化苯甲醛生成苯甲酸,其中收率和选择性均≥90%。许多种醛类已成功转化为相应的羧酸且具有优良的产率。所需反应条件温和,可在FeIIIMo6-NH2催化剂极低使用量进行,底物甚至可以扩大量到克级,其收率和选择性收率和选择性均≥90%。其操作的简单性、所需条件温和、催化剂绿色环保以及可以回收循环使用。使其在工业规模上使用的潜力。
Anderson型杂多酸;烯烃环氧化;烯烃二羟基化;醛;羧酸
上海应用技术大学
硕士
化学工程
余焓;韩生
2017
中文
O643.36
2021-11-15(万方平台首次上网日期,不代表论文的发表时间)