逆负载型уCeO2/CuχCo1-χOδ催化剂CO氧化性能及其活性位的研究
CO低温脱除技术广泛应用于聚合物燃料电池（PEMFC）中微量CO脱除、烯烃原料净化、汽车尾气净化、烟草降害等领域，而CuO-CeO2和Co3O4-CeO2催化剂，因具有优良的CO催化氧化活性，且价格较为低廉，所以在CO低温脱除技术开发领域备受关注。 本论文研究了一系列逆负载掺杂型уCeO2/CuχCo1-χOδ，并对其CO催化氧化性能进行了活性评价，探讨了逆负载型уCeO2/CuχCo1-χOδ催化剂的反应活性位点，结合XRD、BET、H2-TPR、SEM、XPS、In situ DRIFTS、DFT及活性评价等技术手段对уCeO2/CuχCo1-χOδ催化剂的物质结构和CO催化氧化性能进行了表征。本论文的具体研究内容有以下几个部分： 1.采用共沉淀-浸渍法制备了一系列不同铜钴摩尔比的逆负载型15%CeO2/CuχCo1-χOδ催化剂，并对其进行CO活性测试。结果发现：n(Cu):n(Co)=0.2：0.8时，15%CeO2/Cu0.2Co0.8Oδ催化活性最优，这主要归因于载体中CuO与Co3O4形成Cu-Co-O固溶体，有助于增加载体比表面积，利于CeO2高度分散，形成更多的两相接触界面，从而促进CO催化氧化反应。 2.采用共沉淀-浸渍法制备了一系列不同CeO2负载量的逆负载型уCeO2/Cu0.2Co0.8Oδ催化剂，并对其进行CO活性测试。结果发现：CeO2负载量为15%时，15%CeO2/Cu0.2Co0.8Oδ具有较大的比表面积和孔容积，较高的Ce物种分散度，较多的两相接触界面，较多的氧空穴、Cu+和Co3+以及良好的CO催化氧化性能。 3.选用模板剂结合水热法、共沉淀法制备得到了不同形貌的Cu0.2Co0.8Oδ载体，再采用浸渍法制备了15%CeO2/Cu0.2Co0.8Oδ催化剂，并对其进行CO活性测试。结果发现：共沉淀得到碎片状Cu0.2Co0.8Oδ载体，再经浸渍法得到的15%CeO2/Cu0.2Co0.8Oδ催化剂性能最优。这主要是因为共沉淀法制备得到的Cu0.2Co0.8Oδ载体，具有相对较小的晶粒尺寸和较低的结晶度，有助于增加载体比表面积，利于CeO2高度分散，形成更多的两相接触界面，从而促进CO催化氧化反应。 4.采用共沉淀-浸渍法制备了15%CeO2/Cu0.2Co0.8Oδ和15%(CuO-Co3O4)/CeO2催化剂，结合表征手段发现：CeO2与载体Cu0.2Co0.8Oδ间有着强烈的相互作用，可以促进界面处活性位点Cu+、Co3+和氧空穴的生成，从而促进CO催化氧化反应。
催化剂;共沉淀-浸渍法;一氧化碳;低温脱除
上海应用技术大学
硕士
化学工程
张建勇;叶丽萍
2020
中文
TQ426.94
2021-11-15（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）