亚胺型COF吸附剂的制备及改性对典型PPCPs的吸附与机理研究
近年来，药物和个人护理品（PPCPs）对周围地区的水环境和自然资源生态系统造成的污染日益严重，引发了社会人民的广泛关注。PPCPs长期存在于恶劣水环境中，会对我们的生命和身体健康以及水环境安全产生潜在的巨大威胁。吸附性技术因为分别具有操作简便、吸附剂可再生以及长期使用后不会直接造成二次污染的三大特点和优势，被广泛应用于对水环境中有机污染物的去除。目前，共价有机骨架（COFs）因其本身所具有的比表面积大、结构稳定以及结构功能可调等优良特性而备受关注。然而，COFs仍存在一些缺点，比如制备过程条件苛刻、吸附位点不丰富，这在一定程度上限制了其在污染物吸附方面的应用。本文拟利用简单的溶剂热法，通过胺醛缩合反应形成两种亚胺COFs，前者利用磺酸基进行后修饰来增加吸附位点以提升其对PPCPs的吸附性能，后者利用其结构中富含的氮元素与污染物之间形成氢键来促进PPCPs的吸附，具体内容及其结果总结如下： （1）以2,5-二乙烯基-1,4-苯二甲醛和1,3,5-三（4-氨基苯基）苯为前驱体，通过胺醛缩合反应合成吸附剂TAB-DVA-COF，并通过磺酸基进行后修饰，合成一种新型的COF-SO3H吸附剂。通过X射线衍射（XRD）、傅里叶变换红外光谱（FT-IR）、场发射扫描电镜（SEM）等表征技术对材料的形貌特征以及空间结构特点进行探究。研究表明，COF-SO3H对本文研究的13种药物有很强的亲和力，特别是对双氯芬酸（DCF），其对DCF的最大吸附容量为770mg/g，是商用活性炭（AC）的9.3倍，氧化石墨烯（GO）的1.5倍，18%SO3-UiO-66的3倍。进一步数据分析后，从研究结果可以明显看出，吸附等温线的模型数据和Langmuir模型数据吻合度比较好，吸附动力学研究遵循二级动力学基本模型。热力学值，ΔH°＜0和ΔG°＜0分别说明与吸附剂的反应过程是一个自发放热的化学过程。此外，通过各种表征方法验证了COF-SO3H对DCF的吸附机理主要是π-π相互作用和氢键作用。 （2）通过简单的溶剂热合成方法，成功的制备了一种新型的PyTTA-Dva-COF吸附剂。本文运用XRD、SEM、FT-IR等多种表征方法来研究吸附剂的表面形状及结构特点。结果表明，PyTTA-Dva-COF具有均匀的纳米纤维结构，丰富且牢固的C=N官能团，以及很好的化学稳定性。在常温状态下，PyTTA-Dva-COF对双酚A（BPA）的饱和吸附量为285mg/g，吸附反应过程满足Langmuir等温模型。动力学数据与伪二阶动力学模型相吻合，热力学参数ΔG°＜0和ΔH°＜0，表明其吸附是一个自发放热的过程。PyTTA-Dva-COF在不同pH值条件下，对BPA具有稳定的吸附能力。此外，探究了水质对吸附效果的影响以及吸附剂的再生利用，证明了其具有良好的环境应用潜力。此外，证明了π-π相互作用及其氢键作用是其吸附BPA的主要动因。
胺型COF吸附剂;药物和个人护理品;胺醛缩合反应;溶剂热法;吸附性能
广东工业大学
硕士
环境工程
吕文英;陈欣义
2021
中文
X505
2021-10-15（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）