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基于漆酶介体体系的生物复合材料的构建及其催化氧化蒽醌染料的反应性研究

孙乾
武汉纺织大学
引用
漆酶是一种含铜的多酚氧化酶,可以催化氧化酚类和芳香族化合物。这种氧化酶因最初在漆树中被发现而得名漆酶,经过长期的发展人们发现漆酶广泛存在于真菌、细菌、昆虫和植物中。目前,能够大规模生产应用的漆酶主要是真菌漆酶。漆酶能和含有特殊供电子基团的介体结合形成漆酶-介体体系LMS(Laccase-MediatorSystem)加快漆酶反应速率并且让漆酶可以催化氧化更广泛的底物,ABTS(2,2′-Azino-bis(3-ethylbenzothiazoline-6-sulfonicacid)diammoniumsalt)就是漆酶最常见的人工合成介体。虽然LMS能够增强漆酶的氧化还原能力,但目前仍然处于实验室阶段,它的应用存在很多问题与困难需要解决。首先漆酶和介体催化工艺复杂,应用成本较高,然后漆酶和介体投入染液使用后难以回收再利用。所以本研究尝试采用包埋法让漆酶及其介体分别固定化在海藻酸铜载体上,并优化固定化条件获得更高的对活性蓝19染料的循环脱色效果,同时用海藻酸钙对反应后的溶液中的铜离子和有机碳进行吸附。本论文在上海交通大学潘婷等人的研究基础之上先研究了固定化漆酶和固定化ABTS的漆酶和ABTS用量,优化了漆酶固定化中的工艺条件。同时,利用SEM(电子显微镜),FTIR(傅里叶红外),EPR(顺磁性测试)和EPMA(电子探针)等表征手法得到了海藻酸铜的内部的元素组成和结构信息,证明了ABTS与漆酶在海藻酸铜内部的结合。其次,实验对比了漆酶与ABTS在游离和固定化的不同情况下组合后对活性蓝19的脱色效果,发现固定化漆酶组比游离漆酶组脱色率高同时反应稳定性好;ABTS固定化后因为产生自由基效率变低反应效率也变低了,但是这正好避免了游离ABTS容易在过量时因产生自由基过多而污染染液的情况发生,固定化后的ABTS有在空气中产生自由基的现象。此外本文还在固定化漆酶@ABTS的实验基础上对比了硫酸铜和醋酸铜为原料的海藻酸铜漆酶对活性蓝19的循环降解的效果,研究发现醋酸铜更能延长并保持漆酶活性。最后,实验对固定化漆酶和固定化ABTS降解后溶液进行了TOC、高效液相、质谱、原子吸收等进一步的分析,并用海藻酸钙清除了溶液中80%的铜离子和TOC浓度。

海藻酸铜;漆酶;海藻酸钙;活性蓝19;催化氧化

武汉纺织大学

硕士

纺织科学与工程

李玉广

2021

中文

X703

2021-10-13(万方平台首次上网日期,不代表论文的发表时间)

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